Ku kobcinta filimka garaafiga ah ee translucent on Ni iyo wareejinta laba-jid ee polymer-free

Waad ku mahadsan tahay booqashada Nature.com. Nooca browserka aad isticmaalayso waxa uu leeyahay taageerada CSS oo xadidan. Natiijooyinka ugu wanaagsan, waxaan kugula talineynaa inaad isticmaasho nooc cusub oo biraawsarkaaga ah (ama aad damiso Habka Laqabsiga ee Internet Explorer). Dhanka kale, si loo xaqiijiyo taageerada socota, waxaan soo bandhigaynaa goobta iyada oo aan lahayn qaabayn ama JavaScript.
Filimada Nanoscale graphite (NGFs) waa nanomaterials adag oo ay soo saari karaan kaydka uumiga kiimikada ee catalytic, laakiin su'aalaha ayaa weli ku saabsan fududayntooda wareejinta iyo sida qaab-dhismeedka dusha sare u saameeyaa isticmaalkooda aaladaha soo socda. Halkan waxaan ku soo sheegnay koritaanka NGF ee labada dhinac ee foornada nikkel polycrystalline (aagga 55 cm2, dhumucdiisuna waxay ku saabsan tahay 100 nm) iyo wareejinta bilaashka ah ee polymer-ka (hore iyo dhabarka, aagga ilaa 6 cm2). Sababo la xiriira qaab-dhismeedka foil-ka kiciya, labada filim ee kaarboon waxay ku kala duwan yihiin sifooyinkooda jireed iyo astaamo kale (sida qallafsanaanta dusha sare). Waxaan muujineynaa in NGF-yada leh dhabarka qallafsan ay si fiican ugu habboon yihiin ogaanshaha NO2, halka NGF-yada jilicsan iyo kuwa badan ee NGF ee dhinaca hore ah (2000 S / cm, caabbinta xaashida - 50 ohms / m2) waxay noqon karaan kirishbooyada la shaqeyn karo. kanaalka ama electrode-ka unugyada cadceedda (maadaama ay gudbiso 62% iftiinka muuqda). Guud ahaan, geeddi-socodka korriinka iyo gaadiidka ee la sharraxay ayaa laga yaabaa inay gacan ka geystaan ​​garashada NGF inay tahay walxo kale oo kaarboon ah oo loogu talagalay codsiyada teknolojiyadda halkaas oo aflaanta garaafka iyo dhumucda yar-yar aysan ku habboonayn.
Graphite waa walxo warshadeed oo si weyn loo isticmaalo. Waxaa xusid mudan, graphite waxa uu leeyahay sifooyinka cufnaanta cufnaanta yara hooseeya iyo kuleyl diyaaradeed oo sarreeya iyo korantada, aad ayuuna ugu deggan yahay kulaylka adag iyo deegaanka kiimikada1,2. Garaafyada Flake waa walxo bilow ah oo caan ah oo loogu talagalay cilmi-baarista graphene3. Marka lagu farsameeyo filimada khafiifka ah, waxaa loo isticmaali karaa noocyo kala duwan oo codsiyo ah, oo ay ku jiraan weelka kulaylka ee qalabka elektarooniga ah sida casriga ah4,5,6,7, sida walxaha firfircoon ee dareemayaasha8,9,10 iyo ilaalinta faragelinta korantada11. 12 iyo filimaan loogu talagalay lithography ee ultraviolet daran13,14, samaynta kanaalada unugyada qorraxda15,16. Dhammaan codsiyadan, waxay noqon doontaa faa'iido muhiim ah haddii aagagga waaweyn ee filimada garaafyada (NGFs) ee dhumucdooda lagu xakameynayo nanoscale <100 nm si fudud loo soo saari karo loona qaadi karo.
Filimada graphite waxaa lagu soo saaraa habab kala duwan. Hal kiis, dhejinta iyo ballaarinta oo ay ku xigto exfoliation ayaa loo isticmaalay si loo soo saaro graphene flakes10,11,17. Jeexitaanka waa in lagu sii farsameeyaa filimada dhumucda loo baahan yahay, waxayna badanaa qaadataa dhowr maalmood in la soo saaro xaashi garaafyo cufan. Hab kale ayaa ah in lagu bilaabo horudhacyo adag garaaf ahaan. Warshadaha, xaashida polymers-ka waa kaarboonized (1000-1500 ° C) ka dibna garaafay (2800-3200 °C) si ay u sameeyaan walxo lakabyo si fiican u habaysan. Inkasta oo tayada filimadani ay sarreeyso, isticmaalka tamarta ayaa muhiim ah1,18,19 dhumucda ugu yarna waxay ku kooban tahay dhowr microns1,18,19,20.
Kaydinta uumiga kiimikada ee Catalytic (CVD) waa hab si fiican loo yaqaan ee soo saarista filimada graphene iyo ultrathin graphite (<10 nm) oo leh tayo dhisme sare iyo kharash macquul ah21,22,23,24,25,26,27. Si kastaba ha ahaatee, marka la barbar dhigo kobaca graphene iyo ultrathin graphite films28, kobaca aagga weyn iyo/ama codsiga NGF ee isticmaalaya CVD xitaa waa ka yar sahaminta11,13,29,30,31,32,33.
Aflaanta garaafyada iyo garaafyada koray CVD inta badan waxay u baahan yihiin in lagu wareejiyo substrates34. Wareejinta filimadan khafiifka ah waxay ku lug leeyihiin laba hab oo waaweyn35: (1) wareejinta aan etch-ka ahayn36,37 iyo (2) wareejinta kiimikada qoyan ee etch ku salaysan (substrate taageeray)14,34,38. Hab kastaa wuxuu leeyahay faa'iidooyin iyo faa'iido darrooyin waana in la doortaa iyadoo ku xiran codsiga la doonayo, sida lagu qeexay meel kale35,39. Aflaanta graphene/graphite ee ku koray substrates-ka, wareejinta hababka kiimikada qoyan (kaaso polymethyl methacrylate (PMMA) yahay lakabka taageerada ee inta badan la isticmaalo) ayaa weli ah doorashada koowaad13,30,34,38,40,41,42. Waxaad et al. Waxaa la sheegay in aan polymer loo isticmaalin wareejinta NGF (xajmiga muunada qiyaastii 4 cm2) 25,43, laakiin wax tafaasiil ah lama bixin oo ku saabsan xasilloonida muunadda iyo/ama maaraynta inta lagu jiro wareejinta; Nidaamyada kiimikada qoyan ee isticmaalaya polymers waxay ka kooban yihiin dhowr tillaabo, oo ay ku jiraan codsiga iyo ka saarida lakabka polymer-ka allabari30,38,40,41,42. Habkani wuxuu leeyahay faa'iido darrooyin: tusaale ahaan, haraaga polymer ayaa bedeli kara sifooyinka filimka koray38. Nidaaminta dheeraadka ah waxay ka saari kartaa polymer-ka haraaga ah, laakiin tillaabooyinkan dheeriga ah waxay kordhinayaan qiimaha iyo waqtiga wax soo saarka filimka38,40. Inta lagu jiro koritaanka CVD, lakabka graphene ayaa lagu kaydiyaa ma aha oo kaliya dhinaca hore ee foornada kicinta (dhinaca u jeedda socodka uumiga), laakiin sidoo kale dhinaca dambe. Si kastaba ha noqotee, kan dambe waxaa loo tixgeliyaa badeeco wasakh ah waxaana si degdeg ah looga saari karaa plazma38,41 jilicsan. Dib-u-warshadaynta filimkan waxay gacan ka geysan kartaa in la kordhiyo wax-soo-saarka, xitaa haddii uu ka tayadiisu ka hoosayso filimka kaarboonka ee wejiga.
Halkan, waxaan ku soo gudbineynaa diyaarinta kobaca labajibbaaran ee wafer-cabbirka ee NGF oo leh tayada qaabdhismeed heer sare ah oo ku saabsan foil polycrystalline nickel by CVD. Waxaa la qiimeeyay sida qallafsanaanta dusha hore iyo kan dambe ee foilku u saameeyaan qaab-dhismeedka iyo qaab-dhismeedka NGF. Waxaan sidoo kale soo bandhignaa wareejinta bilaashka ah ee polymer-ka ah ee waxtarka leh iyo deegaanka saaxiibtinimo ee NGF ee labada dhinac ee nikkel foil-ka oo ku dhejinaya substrate-ka badan oo aan tusno sida filimada hore iyo gadaalba ay ugu habboon yihiin codsiyo kala duwan.
Qaybaha soo socdaa waxay ka hadlayaan dhumucda filimka garaafiga ee kala duwan iyadoo ku xidhan tirada lakabyada garaafyada ee is dulsaaran: (i) graphene hal lakab (SLG, 1 lakab), (ii) dhawr lakab oo graphene (FLG, <10 layers), (iii) graphene multilayer MLG, 10-30 lakab) iyo (iv) NGF (~ 300 lakab). Midka dambe waa dhumucda ugu caansan ee lagu muujiyey sida boqolkiiba aagga (qiyaastii 97% aagga 100 µm2)30. Taasi waa sababta filimka oo dhan si fudud loogu yeero NGF.
Foils Polycrystalline nickel loo isticmaalo isku dhafka graphene iyo filimada graphite waxay leeyihiin textures kala duwan natiijada soo saaridooda iyo habayntooda ku xigta. Waxaan dhawaan soo sheegnay daraasad lagu hagaajinayo habka kobaca ee NGF30. Waxaan tuseynaa in cabbiraadaha habka sida waqtiga baabi'inta iyo cadaadiska qolka inta lagu jiro marxaladda koritaanku ay door muhiim ah ka ciyaaraan helitaanka NGFs ee dhumucdooda lebiska. Halkan, waxaan ku sii baarnay kobaca NGF ee hore ee dhalaalaya (FS) iyo dhabarka (BS) ee dusha sare ee nikkel foil (Jaantus. 1a). Saddex nooc oo muunado ah FS iyo BS ayaa la baadhay, kuwaas oo ku taxan Shaxda 1. Marka la eego kormeerka muuqaalka, kobaca isku midka ah ee NGF ee labada dhinac ee foornada nikkel (NiAG) waxaa lagu arki karaa isbeddelka midabka ee substrate-ka Niko ee ka soo jeeda qalin macdan ah oo sifo ah. cawl ilaa midab cawlan oo matte ah (Jaantus 1a); cabbirada yaryar ayaa la xaqiijiyay (Jaantus. 1b, c). Kala duwanaanshaha caadiga ah ee Raman ee FS-NGF oo lagu arkay gobolka ifaya oo lagu muujiyey fallaadho casaan, buluug iyo oranji ah oo ku yaal Jaantuska 1b ayaa lagu muujiyey Jaantuska 1c. Sifada Raman ee ugu sarreysa graphite G (1683 cm-1) iyo 2D (2696 cm-1) waxay xaqiijinayaan kobaca NGF crystalline aadka u sarreeya (Jaantus. 1c, Shaxda SI1). Filimka oo dhan, heerka ugu sarreeya ee Raman spectra oo leh saamiga xoojinta (I2D / IG) ~ 0.3 ayaa la arkay, halka Raman spectra oo leh I2D / IG = 0.8 dhif ah ayaa la arkay. Maqnaanshaha ugu sarreeya ee cilladaysan (D = 1350 cm-1) ee filimka oo dhan ayaa muujinaya tayada sare ee koritaanka NGF. Natiijooyinka Raman ee la midka ah ayaa laga helay muunadda BS-NGF (Jaantuska SI1 a iyo b, Shaxda SI1).
Isbarbardhigga NiAG FS- iyo BS-NGF: (a) Sawirka muunada NGF ee caadiga ah (NiAG) oo muujinaysa kobaca NGF ee miisaanka wafer (55 cm2) iyo natiijada BS- iyo FS-Ni muunadaha foil, (b) FS-NGF Sawirada/Ni oo lagu helay mikroskoob indhaha ah, (c) muuqaalka caadiga ah ee Raman ee lagu duubay jagooyin kala duwan ee guddi b, (d, f) Sawirrada SEM ee cabbirro kala duwan oo ku saabsan FS-NGF/Ni, (e, g) Sawirrada SEM ee cabbirro kala duwan Dejiya BS -NGF/Ni. Falaarta buluuga ah waxay tilmaamaysaa gobolka FLG, falaarta liimiga ah waxay tilmaamaysaa gobolka MLG (oo u dhow gobolka FLG), fallaadha guduudan waxay tilmaamaysaa gobolka NGF, falaarta magenta waxay tilmaamaysaa laalaabka.
Maadaama koritaanku uu ku xidhan yahay dhumucda substrate-ka hore, cabbirka crystal, hanuuninta, iyo xuduudaha hadhuudhka, gaaritaanka xakamaynta macquulka ah ee dhumucda NGF ee meelaha waaweyn ayaa weli ah caqabad20,34,44. Daraasadani waxay adeegsatay nuxur aan hore u daabacnay30. Habkani waxa uu soo saaraa gobol dhalaalaya oo ah 0.1 ilaa 3% 100 µm230kiiba. Qaybaha soo socda, waxaan ku soo bandhigaynaa natiijooyinka labada nooc ee gobollada. Sawirada SEM ee weyneynta sare waxay muujinayaan joogitaanka dhowr meelood oo isbarbardhiga dhalaalaya ee labada dhinac (Jaantus 1f, g), taas oo muujinaysa joogitaanka gobollada FLG iyo MLG30,45. Tan waxaa sidoo kale lagu xaqiijiyay kala firdhiyey Raman (Jaantus. 1c) iyo TEM natiijooyinka (laga wada hadlay qaybta dambe ee "FS-NGF: qaab-dhismeedka iyo guryaha"). Gobollada FLG iyo MLG ee lagu arkay FS- iyo BS-NGF/Ni muunadaha (hore iyo dhabarka NGF ee ku koray Ni) waxa laga yaabaa inay ku koreen miro waaweyn oo Ni(111) ah oo la sameeyay intii lagu jiray kahor-annealing22,30,45. Laalaab ayaa lagu arkay labada dhinac (Jaantus. 1b, oo lagu calaamadeeyay fallaadho guduudan). Laalaabyadan waxaa badanaa laga helaa CVD-koray graphene iyo filimaanta garaafka sababtoo ah farqiga weyn ee isku-dhafka fidinta kulaylka ee u dhexeeya garaafka iyo substrate nikkel30,38.
Sawirka AFM wuxuu xaqiijiyay in saamiga FS-NGF uu ahaa mid aad u jilicsan marka loo eego saamiga BS-NGF (Jaantus SI1) (Jaantus SI2). Xididka celceliska labajibbaaran (RMS) qiyamka qallafsanaanta ee FS-NGF/Ni (Sawir SI2c) iyo BS-NGF/Ni (Sawir SI2d) waa 82 iyo 200 nm, siday u kala horreeyaan (oo lagu cabbiray bedka 20 × 20 μm2). Qalafsanaanta sare waa la fahmi karaa iyadoo lagu salaynayo falanqaynta dusha sare ee nikkel (NiAR) foil ee gobolka sida la helay (Jaantuska SI3). Sawirada SEM ee FS iyo BS-NiAR ayaa lagu muujiyay jaantusyada SI3a-d, oo muujinaya qaab-dhismeedyo kala duwan oo dusha sare ah: foornada FS-Ni ee la safeeyey ayaa leh qaybo wareegsan oo nano-iyo micron ah, halka foil-ka BS-Ni ee aan la sixin uu muujinayo jaranjaro wax soo saar. sida qaybo leh xoog sare. iyo hoos u dhac. Sawirrada xallinta hoose iyo kuwa sare ee nikkel foil-ka la-daray (NiA) ayaa lagu muujiyey Jaantuska SI3e-h. Tirooyinkan, waxaan ku ilaalin karnaa joogitaanka dhowr qaybood oo nikkel ah oo cabbirkoodu yar yahay oo ku yaal labada dhinac ee foornada nikkel (Jaantus. SI3e-h). Miraha waaweyni waxay yeelan karaan jihada dusha sare ee Ni(111), sida hore loo sheegay30,46. Waxaa jira farqi weyn oo u dhexeeya qaab-dhismeedka nikkel foil-ka ee u dhexeeya FS-NiA iyo BS-NiA. Qalafsanaanta sare ee BS-NGF/Ni waxa sabab u ah oogada BS-NiAR oo aan la silcin, oogada sare ayaa weli ah mid aad u qalafsan xitaa ka dib marka la tirtiro (Jaantuska SI3). Noocan ah dabeecadda dusha sare ka hor inta aan geeddi-socodka korriinka u oggolaanin qallafsanaanta graphene iyo filimada graphite in la xakameeyo. Waa in la ogaadaa in substrate-ka asalka ah lagu sameeyay dib-u-habayn hadhuudh ah intii lagu jiray korriinka graphene, kaas oo wax yar hoos u dhigay cabbirka hadhuudhka oo xoogaa kor u qaaday qallafsanaanta dusha sare ee substrate marka la barbar dhigo foornada la shiiday iyo filim kicinta22.
Hagaajinta qallafsanaanta dusha sare ee substrate-ka, wakhtiga koolkoolinta (xajmiga hadhuudhka)30,47 iyo xakamaynta sii deynta43 ayaa kaa caawin doonta yaraynta lebbiska dhumucda gobolka NGF ilaa µm2 iyo/ama xitaa nm2 (ie, kala duwanaanta dhumucda dhowr nanometer). Si loo xakameeyo qallafsanaanta dusha sare ee substrate-ka, habab ay ka mid yihiin polishing electrolytic foil-ka nikel ee ka dhashay ayaa loo qaadan karaa48. Foornada nikkel ee horay loo sii daayay ayaa markaa lagu dhejin karaa heerkul hoose (<900 °C) 46 iyo waqtiga (< 5 min) si looga fogaado samaynta miraha Ni (111) ee waaweyn (taas oo faa'iido u leh koritaanka FLG).
SLG iyo graphene FLG ma awoodaan inay u adkeystaan ​​xiisadda dusha sare ee asiidhka iyo biyaha, waxay u baahan yihiin lakabyo taageero farsamo inta lagu jiro hababka wareejinta kiimikada qoyan22,34,38. Si ka duwan wareejinta kiimikada qoyan ee polymer-taageereysa hal-lakab graphene38, waxaan ogaanay in labada dhinac ee NGF-da sida koray lagu wareejin karo iyada oo aan la helin taageerada polymer, sida ku cad Jaantuska 2a (eeg Jaantuska SI4a wixii faahfaahin dheeraad ah). U wareejinta NGF ee substrate la bixiyay waxay ku bilaabataa xoqidda qoyan ee filimka hoose ee Ni30.49. Muunadaha NGF/Ni/NGF ee la koray ayaa la dhex dhigay habeen dhaxa 15 mL oo 70% HNO3 ah oo lagu qasi jiray 600 mL oo biyo deionized (DI) ah. Ka bacdi Ni foilku si buuxda u milmo, FS-NGF waxa ay ahaanaysaa mid siman oo waxa ay dul sabbaynaysaa dusha dareeraha, si la mid ah muunada NGF/Ni/NGF, halka BS-NGF la geliyo biyaha (Jaantus. 2a,b). NGF-ta go'doonsan ayaa dabadeed laga soo wareejiyay hal gaas oo ay ku jiraan biyo cusub oo la miiray oo loo beddelay digsi kale NGF-ta go'doonsanna si fiican ayaa loo dhaqay, iyada oo ku celcelisay afar ilaa lix jeer iyada oo loo marayo saxanka dhalada. Ugu dambeyntii, FS-NGF iyo BS-NGF ayaa la dhigay substrate-ka la rabo (Jaantus. 2c).
Habka wareejinta kiimikada qoyan ee bilaashka ah ee NGF ee ku koray foornada nikkel: (a) Habka socodka jaantuska (fiiri sawirka SI4 wixii faahfaahin dheeraad ah), (b) Sawirka dhijitaalka ah ee NGF kala go'ay ka dib Ni etching (2 muunado), (c) Tusaalaha FS - iyo BS-NGF u wareejinta SiO2 / Si substrate, (d) FS-NGF u wareejinta substrate polymer opaque, (e) BS-NGF oo laga soo qaaday muunad la mid ah guddi d (oo loo qaybiyay laba qaybood), loo wareejiyay warqad dahab ah oo C warqad iyo Nafion (substrate hufan dabacsan, geesaha lagu calaamadeeyay geeso cas).
Ogsoonow in wareejinta SLG lagu sameeyo iyadoo la adeegsanayo hababka wareejinta kiimikada qoyan waxay u baahan tahay wadarta wakhtiga habaynta ee 20-24 hours 38 . Iyadoo farsamada wareejinta bilaashka ah ee polymer-ka lagu muujiyay halkan (Jaantuska SI4a), guud ahaan wakhtiga wareejinta NGF si weyn ayaa loo dhimay (qiyaastii 15 saacadood). Nidaamku wuxuu ka kooban yahay: (Tallaabada 1) Diyaari xalka etching oo ku rid muunada gudaha (~ 10 daqiiqo), ka dibna sug habeen dhan Ni etching (~ 7200 daqiiqo), (Tallaabada 2) Ku raaci biyo deionized (Tallaabo - 3) . ku kaydi biyaha deionized ama ku wareeji substrate bartilmaameed (20 daqiiqo). Biyaha ku xayiran inta u dhaxaysa NGF iyo matrixka bulk waxaa laga saarayaa ficilka xididada (iyadoo la adeegsanayo warqadda qashinka) 38, ka dibna dhibcaha biyaha haray waxaa laga saaraa qalajinta dabiiciga ah (qiyaastii 30 min), ugu dambeyntii muunadda waa la qalajiyey 10 min. min foornada faakuumka (10-1 mbar) at 50-90 °C (60 min) 38.
Graphite waxa la og yahay in uu u adkaysto joogitaanka biyaha iyo hawada ee heerkul aad u sarreeya (≥ 200 °C) 50,51,52. Waxaan tijaabinay shaybaarro annagoo adeegsanayna Raman spectroscopy, SEM, iyo XRD ka dib markii lagu keydiyay biyaha deionized heerkulka qolka iyo dhalooyinka xiran meel kasta laga bilaabo dhowr maalmood ilaa hal sano (Jaantuska SI4). Ma jirto hoos u dhac muuqda. Jaantuska 2c waxa uu muujinayaa FS-NGF iyo BS-NGF-ta taagan ee xorta ah ee ku jira biyaha deionized. Waxaan ku qabannay SiO2 (300 nm)/Si substrate, sida ka muuqata bilowga Jaantuska 2c. Intaa waxaa dheer, sida ku cad Jaantuska 2d,e, NGF joogto ah waxaa loo wareejin karaa substrates kala duwan sida polymers (Thermabright polyamide ee Nexolve iyo Nafion) iyo warqad kaarboon ah oo dahaarka leh. FS-NGF-sabaynta ayaa si fudud loo dul dhigay substrate-ka bartilmaameedka ah (Jaantus. 2c, d). Si kastaba ha ahaatee, shaybaarada BS-NGF ee ka weyn 3 cm2 way adkeyd in la xakameeyo marka gabi ahaanba la geliyo biyaha. Sida caadiga ah, marka ay bilaabaan inay ku rogaan biyaha, sababtoo ah taxadar la'aanta waxay mararka qaarkood u jajabaan laba ama saddex qaybood (Jaantus 2e). Guud ahaan, waxaan awoodnay inaan gaarno wareejinta bilaashka ah ee polymer-ka ee PS- iyo BS-NGF (wareejin joogto ah oo aan kala go 'lahayn oo aan lahayn NGF/Ni / NGF kobaca 6 cm2) muunado ilaa 6 iyo 3 cm2 ee aagga, siday u kala horreeyaan. Qayb kasta oo hadha oo waaweyn ama yar ayaa lagu arki karaa (si sahal ah loogu arki karaa xalka etching ama biyaha deionized) ee substrate-ka la rabo (~ 1 mm2, Jaantuska SI4b, eeg muunada loo wareejiyay shabaqyada naxaasta ah sida ku jirta "FS-NGF: Qaab-dhismeedka iyo Guryaha (laga wada hadlay) Hoosta "Qaabka iyo Guryaha") ama kaydka isticmaalka mustaqbalka (Jaantuska SI4). Iyada oo ku saleysan shuruudahan, waxaan ku qiyaaseynaa in NGF lagu soo celin karo wax-soo-saarka ilaa 98-99% (koritaanka wareejinta ka dib).
Muunada wareejinta oo aan lahayn polymer ayaa si faahfaahsan loo falanqeeyay. Sifooyinka morphological ee dusha sare ee laga helay FS- iyo BS-NGF / SiO2 / Si (Sawir 2c) iyadoo la adeegsanayo mikroskoobyada indhaha (OM) iyo sawirada SEM (Sawir SI5 iyo Fig. 3) waxay muujiyeen in shaybaarkan lagu wareejiyay iyada oo aan microscopy. Burbur dhismo oo muuqda sida dildilaacyada, godadka, ama meelaha aan duubnayn. Laalaabyada koraya ee NGF (Jaantus. 3b, d, oo lagu calaamadeeyay fallaadho guduudan) ayaa sii ahaan jiray sidii hore ka dib wareejinta. Labada FS- iyo BS-NGF-yadu waxay ka kooban yihiin gobollada FLG (gobollada dhalaalaya oo lagu tilmaamay fallaadho buluug ah ee Jaantuska 3). Waxaa la yaab leh, si ka duwan dhowrka gobol ee waxyeellada leh ee sida caadiga ah lagu arkay inta lagu guda jiro wareejinta polymer ee filimada graphite ultrathin, dhowr gobol oo FLG ah oo cabbirkoodu yar yar yahay iyo MLG oo ku xiran NGF (oo lagu calaamadeeyay fallaadho buluug ah ee Jaantuska 3d) ayaa la wareejiyay iyada oo aan dillaacin ama dillaacin (Jaantuska 3d) . 3). . Daacadnimada makaanikada ayaa la sii xaqiijiyay iyadoo la adeegsanayo sawirada TEM iyo SEM ee NGF oo lagu wareejiyay shabaqyada kaarboon-kaarboon ee naxaasta ah, sida looga hadlay mar dambe ("FS-NGF: Qaab-dhismeedka iyo Guryaha"). BS-NGF/SiO2/Si la wareejiyay ayaa ka qallafsan FS-NGF/SiO2/Si oo leh rms 140 nm iyo 17 nm, siday u kala horreeyaan, sida ku cad Jaantuska SI6a iyo b (20 × 20 μm2). Qiimaha RMS ee NGF ee lagu wareejiyay substrate SiO2/Si (RMS <2 nm) aad ayuu uga hooseeyaa (qiyaastii 3 jeer) marka loo eego kan NGF ee ku koray Ni (Jaantus SI2), taas oo muujinaysa in qallafsanaanta dheeraadka ah ay u dhiganto dusha Ni. Intaa waxaa dheer, sawirada AFM ee lagu sameeyay cidhifyada FS- iyo BS-NGF / SiO2 / Si shaybaarrada ayaa muujiyay dhumucda NGF ee 100 iyo 80 nm, siday u kala horreeyaan (Jaantus. SI7). Dhumucda yar ee BS-NGF waxay noqon kartaa natiijada dusha sare ee aan si toos ah u soo gaadhin gaasta hore.
Wareejiyay NGF (NiAG) iyada oo aan lahayn polymer on SiO2/Si wafer (eeg Jaantuska 2c): (a,b) Sawirada SEM ee la wareejiyay FS-NGF: weyneynta hoose iyo sare (oo u dhiganta afargeeska orange ee guddiga). Meelaha caadiga ah) - a). (c,d) Sawirada SEM ee wareejinta BS-NGF: weynaynta hoose iyo sare (oo u dhiganta aagga caadiga ah ee uu muujiyay afargeeska orange-ka ee guddiga c). (e, f) Sawirada AFM ee la wareejiyay FS- iyo BS-NGFs. Fallaadha buluuga ah waxay u taagan tahay gobolka FLG - isbarbardhig dhalaalaya, fallaadho cyan - isbarbardhigga MLG madow, fallaadho guduudan - isbarbardhigga madow wuxuu matalaa gobolka NGF, falaarta magenta waxay u taagan tahay laalaab.
Halabuurka kiimikada ee koray iyo wareejinta FS- iyo BS-NGFs waxaa lagu falanqeeyay X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) (Jaantus. 4). Meesha ugu sarreysa ee daciifka ah ayaa lagu arkay spectra la qiyaasay (Jaantus. 4a, b), oo u dhiganta Ni substrate (850 eV) ee koray FS- iyo BS-NGFs (NiAG). Ma jiraan meelaha ugu sarreeya ee cabbirka FS- iyo BS-NGF/SiO2/Si (Jaantus. 4c; Natiijooyinka la midka ah ee BS-NGF/SiO2/Si lama tusin), taasoo muujinaysa in aanay jirin faddarayn Ni ah ka dib wareejinta . Jaantusyada 4d-f waxay muujinayaan cabbirka-xalinta sare ee C 1 s, O 1 s iyo Si 2p heerarka tamarta FS-NGF/SiO2/Si. Tamarta isku xidhan ee C 1 s ee garaafka waa 284.4 eV53.54. Qaabka toosan ee meelaha ugu sarreeya garaafka ayaa guud ahaan loo arkaa inuu yahay mid aan asymmetrical ahayn, sida ku cad sawirka 4d54. Heerka sare ee xudunta u ah heerka C 1 s spectrum (Jaantus. 4d) ayaa sidoo kale xaqiijiyay wareejinta saafiga ah (ie, ma jiraan hadhaaga polymer), kaas oo waafaqsan daraasadihii hore38. Baaxadaha laynka ee muuqaalka C 1 s ee muunada dhawaan la beeray (NiAG) iyo wareejinta ka dib waa 0.55 iyo 0.62 eV, siday u kala horreeyaan. Qiimahan ayaa ka sarreeya kuwa SLG (0.49 eV ee SLG ee substrate SiO2)38. Si kastaba ha noqotee, qiimayaashani way ka yar yihiin xariijintii hore loo sheegay ee muunado graphene pyrolytic ah oo aad u jihaysan (~ 0.75 eV) 53,54,55, taas oo muujinaysa maqnaanshaha goobaha kaarboonka ee cilladaysan ee walxaha hadda jira. Muuqaalka heerka dhulka ee C 1 s iyo O 1 ayaa sidoo kale ka maqan garbaha, taas oo meesha ka saaraysa baahida loo qabo deconvolution heer sare ah54. Waxa jira π → π* dayax-gacmeedka ugu sarreeya oo ku dhow 291.1 eV, kaas oo inta badan lagu arko muunado garaafka. Calaamadaha 103 eV iyo 532.5 eV ee Si 2p iyo O 1 s spectra heerka xudunta u ah (fiiri sawirka 4e, f) waxa loo aanaynayaa substrate-ka SiO2 56, siday u kala horreeyaan. XPS waa farsamo xasaasi ah oo dusha sare leh, markaa calaamadaha u dhigma Ni iyo SiO2 ee la ogaaday ka hor iyo ka dib wareejinta NGF, siday u kala horreeyaan, waxaa loo malaynayaa inay ka soo jeedaan gobolka FLG. Natiijooyin la mid ah ayaa lagu arkay shaybaarada BS-NGF ee la wareejiyay (lama muujin).
Natiijooyinka NiAG XPS: (ac) Qaybaha sahanka ee kala duwan ee ka kooban atomiga aasaasiga ah ee koray FS-NGF/Ni, BS-NGF/Ni lana wareejiyay FS-NGF/SiO2/Si, siday u kala horreeyaan. (d–f) Muuqaal-xalami-sarre ee heerarka xudunta u ah C 1 s, O 1s iyo Si 2p ee muunadda FS-NGF/SiO2/Si.
Tayada guud ee kirismaska ​​NGF ee la wareejiyay ayaa lagu qiimeeyay iyadoo la isticmaalayo X-ray diffraction (XRD). Qaababka caadiga ah ee XRD (Sawir SI8) ee wareejinta FS- iyo BS-NGF/SiO2/Si waxay muujinayaan joogitaanka meelaha ugu sarreeya ee kala-duwanaanta (0 0 0 2) iyo (0 0 0 4) ee 26.6 ° iyo 54.7 °, oo la mid ah graphite. . Tani waxay xaqiijinaysaa tayada crystalline sare ee NGF waxayna u dhigantaa masaafada interlayer ee d = 0.335 nm, kaas oo la hayo ka dib tallaabada wareejinta. Xoojinta ugu sarreysa kala qaybsanaanta (0 0 0 2) waxay ku dhowdahay 30 jeer marka loo eego heerka ugu sarreeya ee kala-duwanaanta (0 0 0 4), taas oo muujinaysa in diyaaradda crystal NGF ay si fiican ula jaanqaadi karto dusha muunada.
Marka loo eego natiijooyinka SEM, Raman spectroscopy, XPS iyo XRD, tayada BS-NGF/Ni ayaa la ogaaday inay la mid tahay tan FS-NGF/Ni, inkasta oo qallafsanaantiisa rms uu waxyar ka sarreeyo (Jaantus SI2, SI5) iyo SI7).
SLG-yada leh lakabka taageerada polymerka ilaa 200 nm qaro weyn ayaa ku dul sabeyn kara biyaha. Habayntan waxaa caadi ahaan loo adeegsadaa habka wareejinta kiimikada qoyan ee ay caawiso polymer22,38. Graphene iyo graphite waa hydrophobic (xagal qoyan 80-90°) 57 . Sagxadaha tamarta ee suurtogalka ah ee graphene iyo FLG ayaa lagu soo warramey inay aad u siman yihiin, oo leh tamar yar oo suurtagal ah (~ 1 kJ/mol) dhaqdhaqaaqa dambe ee biyaha dusha sare58. Si kastaba ha ahaatee, tamarta is dhexgalka la xisaabiyay ee biyaha leh graphene iyo saddex lakab oo graphene ah ayaa ah qiyaastii - 13 iyo - 15 kJ / mol,58 siday u kala horreeyaan, taas oo muujinaysa in isdhexgalka biyaha ee NGF (qiyaastii 300 lakab) uu hooseeyo marka loo eego graphene. Tani waxay noqon kartaa mid ka mid ah sababaha NGF ee xorta ah ay ugu sii siman yihiin biyaha dushooda, halka graphene taagan (kaas oo biyaha ku sabeynaya) uu kordho oo jabo. Marka NGF si buuxda loo geliyo biyaha (natiijooyinka waxay la mid yihiin NGF qallafsan iyo fidsan), geesaheedu way foorarsadaan (Jaantuska SI4). Xaaladda dhammaystiran ee immersion, waxaa la filayaa in tamarta is dhexgalka biyaha ee NGF ay ku dhowdahay labanlaab (marka la barbardhigo NGF sabayn) iyo in cidhifyada NGF ay isku laabmaan si ay u ilaaliyaan xagasha xiriirka sare (hydrophobicity). Waxaan aaminsanahay in xeeladaha la horumarin karo si looga fogaado duuduubka cidhifyada NGF-yada guntanka ah. Mid ka mid ah habka waa in la isticmaalo dareerayaasha isku dhafan si loo beddelo falcelinta qoynta ee filimka graphite59.
Ku wareejinta SLG ee noocyada kala duwan ee substrates iyadoo loo marayo hababka wareejinta kiimikada qoyan ayaa hore loo soo sheegay. Guud ahaan waa la aqbalay in xoogagga daciifka ah ee van der Waals ay ka dhex jiraan filimada graphene/graphite iyo substrates (ha noqoto substrates adag sida SiO2/Si38,41,46,60, SiC38, Au42, Si pillars22 iyo lacy carbon films30, 34 ama substrates dabacsan sida polyimide 37). Halkan waxaan u qaadaneynaa in isdhexgalka nooc isku mid ah uu u badan yahay. Umaanaan arag wax dhaawac ah ama diirka NGF mid ka mid ah substrates-yada halkan lagu soo bandhigay inta lagu guda jiro maaraynta farsamada (inta lagu jiro sifada hoosta vacuum iyo/ama xaaladaha jawiga ama inta lagu jiro kaydinta) (tusaale, Jaantuska 2, SI7 iyo SI9). Intaa waxaa dheer, ma aanan ilaalinin heerka ugu sarreeya ee SiC ee xPS C 1 s spectrum ee heerka xudunta u ah muunada NGF/SiO2/Si (Jaantus. 4). Natiijooyinkani waxay muujinayaan in aanu jirin curaarta kiimikada ee u dhaxaysa NGF iyo substrate-ka bartilmaameedka ah.
Qaybtii hore, "wareejinta lacag la'aanta ah ee FS- iyo BS-NGF," waxaan ku muujinnay in NGF ay kori karto oo ay u wareejin karto labada dhinac ee nikkel. Kuwan FS-NGFs iyo BS-NGFs maaha kuwo isku mid ah marka la eego qallafsanaanta dusha sare, taas oo nagu kalliftay inaan sahamno codsiyada ugu habboon ee nooc kasta ah.
Iyadoo la tixgelinayo daah-furnaanta iyo dusha sare ee FS-NGF, waxaan si faahfaahsan u barannay qaab-dhismeedkeeda maxalliga ah, qalabka indhaha iyo korantada. Qaab dhismeedka iyo qaab-dhismeedka FS-NGF iyada oo aan la wareejin polymer ayaa lagu gartaa sawir-qaadista mikroskoobyada elektarooniga ah (TEM) iyo falanqaynta qaab-dhismeedka elektarooniga ah ee la doortay (SAED). Natiijooyinka u dhigma waxaa lagu muujiyey Jaantuska 5. Sawirka TEM ee qorshaha weyneynta hooseeya ayaa shaaca ka qaaday joogitaanka gobollada NGF iyo FLG oo leh astaamo isbarbardhig elektaroonig ah oo kala duwan, ie meelaha madow iyo kuwa dhalaalaya, siday u kala horreeyaan (Jaantus. 5a). Filimku guud ahaan wuxuu muujinayaa daacadnimada farsamada wanaagsan iyo xasilloonida u dhexeeya gobollada kala duwan ee NGF iyo FLG, oo leh is-dhexgal wanaagsan oo aan waxyeello ama jeexjeexin, kaas oo sidoo kale xaqiijiyay SEM (Jaantus 3) iyo daraasaadka sare ee TEM (Jaantus 5c-e). Gaar ahaan, Jaantuska 5d wuxuu muujinayaa qaab-dhismeedka buundada qaybteeda ugu weyn (mawqifka lagu calaamadiyay falaarta dhibicda madow ee Jaantuska 5d), kaas oo lagu garto qaab saddex geesood ah oo ka kooban lakab graphene ah oo ballaciisu yahay 51. Halabuurka leh kala dheereynta interplanar ee 0.33 ± 0.01 nm ayaa lagu sii yareynayaa dhowr lakab oo graphene ah oo ku yaal gobolka ugu cidhiidhi ah (dhammaadka falaarta madow ee adag ee Jaantuska 5 d).
Sawirka Planar TEM ee muunadda NiAG-ka-polymer-free ee shabagga naxaasta ah ee kaarboon: (a, b) Sawirrada TEM-weynaynta hoose oo ay ku jiraan gobollada NGF iyo FLG, (c) Sawirrada weynaynta gobollada kala duwan ee panel-a iyo panel-b waa fallaadho calaamadeysan oo isku midab ah. Fallaadhaha cagaarka ah ee ku jira baararka a iyo c waxay muujinayaan meelo wareeg ah oo waxyeello ah inta lagu jiro toosinta laydhka. (f–i) Dabaqyada a ilaa c, qaababka SAED ee gobolo kala duwan waxa lagu muujiyay goobooyin buluug, cyan, oranji, iyo casaan, siday u kala horreeyaan.
Qaab dhismeedka ribbon ee Jaantuska 5c wuxuu muujinayaa (oo lagu calaamadeeyay fallaadho guduudan) jihada toosan ee diyaaradaha xarkaha garaafka, taas oo laga yaabo inay sabab u tahay samaynta nanofolds ee weheliya filimka (kujira Jaantuska 5c) sababtoo ah culeyska xiirida xad dhaafka ah ee aan magdhow lahayn30,61,62 . Marka la eego heerka sare ee TEM, kuwan nanofolds 30 waxay muujinayaan jihada crystallographic ka duwan inta kale ee gobolka NGF; Diyaaradaha asalka ah ee shabagga garaafyada waxay u janjeedhsan yihiin ku dhawaad ​​toosan, halkii ay ka ahaan lahaayeen kuwa toosan sida filimka intiisa kale (lagu dhejiyay sawirka 5c). Sidoo kale, gobolka FLG marmar wuxuu soo bandhigaa laalaabyo toosan iyo kuwo cidhiidhi ah oo u eg (oo lagu calaamadeeyay fallaaro buluug ah), kuwaas oo ka muuqda weynaynta hoose iyo dhexe ee jaantusyada 5b, 5e, siday u kala horreeyaan. Gelitaanka Jaantuska 5e wuxuu xaqiijinayaa joogitaanka laba-iyo saddex-lakab oo lakabyo graphene ah oo ku yaal qaybta FLG ( masaafada interplanar 0.33 ± 0.01 nm), taas oo si wanaagsan ula socota natiijooyinkeenii hore30. Intaa waxaa dheer, sawirada SEM ee la duubay ee NGF-ka-polymer-la'aanta ah ee lagu wareejiyay shabaqyada naxaasta ah ee leh filimaanta kaarboonka ee jilicsan (ka dib marka la sameeyo cabbirada TEM-ka sare) ayaa lagu muujiyay Jaantuska SI9. Gobolka FLG ee ceelka la hakiyay (oo lagu calaamadeeyay fallaadho buluug) iyo gobolka jabay ee Jaantuska SI9f. Falaadhka buluuga ah (oo ku yaal cidhifka NGF ee la wareejiyay) ayaa si ula kac ah loo soo bandhigay si loo muujiyo in gobolka FLG uu iska caabin karo habka wareejinta iyada oo aan lahayn polymer. Marka la soo koobo, sawiradani waxay xaqiijinayaan in qayb ahaan la hakiyay NGF (oo ay ku jiraan gobolka FLG) ay ilaalinayaan daacadnimada farsamada xitaa ka dib maaraynta adag iyo soo-gaadhista faakuum sare inta lagu jiro cabbirada TEM iyo SEM (Jaantuska SI9).
Iyadoo ay ugu wacan tahay fidsanaanta aadka u fiican ee NGF (eeg Jaantuska 5a), ma adka in la jiheeyo jeexjeexyada xagasha [0001] si loo falanqeeyo qaab dhismeedka SAED. Iyadoo ku xiran dhumucda maxalliga ah ee filimka iyo meesha uu ku yaal, dhowr gobol oo xiiso leh (12 dhibcood) ayaa loo aqoonsaday daraasadaha kala-duwanaanta elektaroonigga ah. Jaantusyada 5a-c, afar ka mid ah goboladan caadiga ah ayaa lagu muujiyay oo lagu calaamadeeyay goobo midab leh (buluug, cyan, orange, iyo cas cas). Jaantusyada 2 iyo 3 ee qaabka SAED. Jaantusyada 5f iyo g ayaa laga helay gobolka FLG ee lagu muujiyey jaantusyada 5 iyo 5. Sida ku cad jaantusyada 5b iyo c, siday u kala horreeyaan. Waxay leeyihiin qaab dhismeed laba geesood ah oo la mid ah graphene63 qalloocan. Gaar ahaan, Jaantuska 5f waxa uu muujinayaa saddex qaab oo korka-sare ah oo leh jihayn isku mid ah oo ah dhidibka aagga [0001], oo lagu beddelay 10° iyo 20°, sida uu caddaynayo ismaan-dhaafka xaglaha ee saddexda lammaane ee (10-10). Sidoo kale, Jaantuska 5g waxa uu muujinayaa laba qaab oo laba geesood ah oo dusha sare ah oo lagu beddelay 20°. Laba ama saddex kooxood oo qaab-dhismeedka laba geesoodka ah ee gobolka FLG waxay ka soo bixi karaan saddex diyaaradood oo gudaha ah ama ka baxsan 33 lakab oo graphene ah oo isu beddelaya marka loo eego midba midka kale. Taas bedelkeeda, qaababka kala-duwanaanshaha elektaroonigga ah ee Jaantuska 5h,i (oo u dhiganta gobolka NGF ee lagu muujiyey Jaantuska 5a) waxay muujinayaan hal [0001] oo leh guud ahaan xoojinta farqiga dhibcaha sare, oo u dhiganta dhumucda alaabta weyn. Moodooyinkan SAED waxay u dhigmaan qaab-dhismeedka garaafyada ka dhumuc weyn iyo hanuuninta dhexdhexaadka ah marka loo eego FLG, sida laga soo xigtay index 64. Astaamaha sifooyinka crystalline ee NGF ayaa muujiyay wada noolaanshaha laba ama saddex garaafka garaafka (ama graphene) crystallites. Waxa si gaar ah xusid mudan gobolka FLG waa in crystallites ay leeyihiin heer go'an oo ah jihaynta diyaaradda ama ka baxsan diyaaradda. Qaybaha graphite/lakabyada leh xagasha wareegta diyaarada ee 17°, 22° iyo 25° ayaa hore loogu soo warramey NGF oo ku koray Ni 64 filim. Qiimayaasha xagasha wareega ee lagu arkay daraasaddan waxay la jaan qaadayaan xaglaha wareeg ee hore loo arkay (± 1°) ee garaafyada BLG63 ee qalloocan.
Qalabka korantada ee NGF/SiO2/Si waxaa lagu cabiray 300 K in ka badan 10 × 3 mm2. Qiimaha fiirsashada sida elektarooniga ah, dhaqdhaqaaqa iyo conductivity waa 1.6 × 1020 cm-3, 220 cm2 V-1 C-1 iyo 2000 S-cm-1, siday u kala horreeyaan. Dhaqdhaqaaqa iyo qiyamka dhaqdhaqaaqa NGF waxay la mid yihiin garaafyada dabiiciga ah2 waxayna ka sarreeyaan garaafyada pyrolytic ee aadka u jihaysan ee ganacsi ahaan loo heli karo (oo laga soo saaray 3000 °C)29. Qiimayaasha korantada sidaha elektarooniga ah ee la arkay waa laba amar oo ka sarreeya kuwa dhowaan la soo sheegay (7.25 × 10 cm-3) ee filimaanta garaafiga-dhafan ee dhumucda yar ee loo diyaariyey iyadoo la adeegsanayo heerkul sare (3200 ° C) xaashida polyimide 20.
Waxaan sidoo kale ku samaynay cabbirada gudbinta UV-muuqda ee FS-NGF oo loo wareejiyay substrates quartz (Jaantus 6). Natiijadu waxay muujinaysaa gudbinta joogtada ah ee ku dhawaad ​​​​62% inta u dhaxaysa 350-800 nm, taas oo muujinaysa in NGF ay u gudubto iftiinka muuqda. Dhab ahaantii, magaca "KAUST" waxaa lagu arki karaa sawirka dhijitaalka ah ee muunadda ee Jaantuska 6b. Inkasta oo qaabka nanocrystalline ee NGF uu ka duwan yahay kan SLG, tirada lakabyada ayaa qiyaas ahaan lagu qiyaasi karaa iyada oo la adeegsanayo qaanuunka 2.3% luminta gudbinta ee lakabka65 dheeraad ah. Marka loo eego xidhiidhkan, tirada lakabyada graphene ee leh 38% luminta gudbinta waa 21. NGF koray inta badan waxay ka kooban tahay 300 lakabyo graphene, ie oo ku saabsan 100 nm qaro (Jaantus. 1, SI5 iyo SI7). Sidaa daraadeed, waxaan u maleyneynaa in daahfurnaanta indhaha ee la arkay ay u dhiganto FLG iyo MLG gobollada, maaddaama ay u qaybsan yihiin filimka oo dhan (Sawirro 1, 3, 5 iyo 6c). Marka lagu daro xogta qaabdhismeedka kor ku xusan, hab-dhaqanka iyo hufnaanta ayaa sidoo kale xaqiijinaya tayada sare ee crystalline ee NGF ee la wareejiyay.
(a) Cabbirka gudbinta UV-muuqda, (b) wareejinta caadiga ah ee NGF ee quartz iyadoo la isticmaalayo muunad wakiil ah. (c) Jaantuska NGF (sanduuqa mugdiga ah) ee si siman loo qaybiyay FLG iyo gobolada MLG oo lagu asteeyay qaabab cawl random inta muunada oo dhan ah (fiiri sawirka 1) (qiyaastii 0.1-3% aagga 100 μm2). Qaababka aan tooska ahayn iyo cabbirkooda jaantusku waa ujeeddooyin tusaaleyn oo keliya mana u dhigmaan meelaha dhabta ah.
Translucent NGF oo ay kortay CVD ayaa hore loogu wareejiyay sagxadaha silikon qaawan waxaana loo adeegsaday unugyada qorraxda15,16. Natiijadii waxtarka beddelka awoodda (PCE) waa 1.5%. NGF-yadani waxay qabtaan hawlo badan sida lakabyo isku dhafan oo firfircoon, dariiqyada gaadiidka, iyo electrodes-ka hufan15,16. Si kastaba ha ahaatee, filimka graphite ma aha labis. Hagaajinta dheeraadka ah ayaa lagama maarmaan ah iyada oo si taxadar leh loo xakameynayo caabbinta xaashida iyo gudbinta indhaha ee graphite electrode, maadaama labadan guri ay door muhiim ah ka ciyaaraan go'aaminta qiimaha PCE ee unugyada qoraxda15,16. Caadi ahaan, filimada graphene waa 97.7% hufan iftiinka muuqda, laakiin waxay leeyihiin caabbinta xaashida 200-3000 ohms/sq.16. Iska caabbinta dusha sare ee filimada graphene waa la yarayn karaa iyadoo la kordhinayo tirada lakabyada (wareejinta badan ee lakabyada graphene) iyo doping with HNO3 (~ 30 Ohm / sq.) 66. Si kastaba ha ahaatee, habkani wuxuu qaataa waqti dheer iyo lakabyada wareejinta kala duwan had iyo jeer ma ilaaliyaan xiriir wanaagsan. Dhinacayaga hore ee NGF waxay leedahay sifooyin ay ka mid yihiin conductivity 2000 S / cm, caabbinta xaashida filimka 50 ohm / sq. iyo 62% daahfurnaan, taas oo ka dhigaysa beddel macquul ah oo loogu talagalay kanaalada korantada ama korantada korantada ee unugyada qorraxda15,16.
Inkasta oo qaabka iyo kimistariga dusha sare ee BS-NGF ay la mid yihiin FS-NGF, qallafsanaantiisu way ka duwan tahay ("Kobaca FS- iyo BS-NGF"). Markii hore, waxaan u adeegsan jirnay filimka aadka u khafiifka ah ee graphite22 sida dareeraha gaaska. Sidaa darteed, waxaanu tijaabinay suurtogalnimada isticmaalka BS-NGF ee hawlaha dareenka gaaska (Jaantuska SI10). Marka hore, qaybaha mm2-xajmiga ah ee BS-NGF ayaa lagu wareejiyay jajabka dareeraha korantada ee isdhaafsiga ah (Jaantuska SI10a-c). Faahfaahinta wax soo saarka ee chip-ka ayaa hore loo soo sheegay; aaggeeda xasaasiga ah ee firfircoon waa 9 mm267. Sawirada SEM (Jaantuska SI10b iyo c), korantada dahabka ee hoose ayaa si cad looga dhex arki karaa NGF. Mar labaad, waxaa la arki karaa in daboolka jajabka lebbiska lagu gaaray dhammaan shaybaarrada. Cabbirrada dareemayaasha gaaska ee gaasaska kala duwan ayaa la duubay (Sawir SI10d) (Jaantus. SI11) iyo heerka jawaab celinta natiijada ayaa lagu muujiyay Fig. SI10g. Waxay u badan tahay gaasas kale oo faragelinaya oo ay ku jiraan SO2 (200 ppm), H2 (2%), CH4 (200 ppm), CO2 (2%), H2S (200 ppm) iyo NH3 (200 ppm). Hal sabab oo suurtagal ah waa NO2. dabeecadda elektiroonigga ah ee gaaska22,68. Marka lagu dhajiyo dusha sare ee graphene, waxay yaraynaysaa nuugista elektarooniga ee nidaamka. Isbarbardhigga xogta wakhtiga jawaabta ee dareenka BS-NGF oo leh dareemayaasha hore loo daabacay ayaa lagu soo bandhigay shaxda SI2. Habka dib-u-kicinta dareemayaasha NGF iyadoo la isticmaalayo balaasmaha UV, plasma O3 ama kulaylka (50-150 ° C) ee shaybaarada la soo bandhigay ayaa socda, oo si fiican u raacaya hirgelinta hababka ku-xidhan69.
Inta lagu jiro habka CVD, kobaca graphene wuxuu ku dhacaa labada dhinac ee substrate-ka kiciye41. Si kastaba ha ahaatee, BS-graphene inta badan waa la saaraa inta lagu jiro habka wareejinta41. Daraasaddan, waxaan ku muujineynaa in kobaca NGF ee tayada sare leh iyo wareejinta NGF-la'aanta polymer lagu gaari karo labada dhinac ee taageerada kicinta. BS-NGF waa ka khafiifsan yahay (~ 80 nm) marka loo eego FS-NGF (~ 100 nm), farqigan waxaa lagu sharaxay xaqiiqda ah in BS-Ni aysan si toos ah u soo bandhigin socodka gaaska hore. Waxaan sidoo kale ogaanay in qallafsanaanta substrate-ka NiAR ay saameynayso qallafsanaanta NGF. Natiijooyinkani waxay muujinayaan in qorshaha koray ee FS-NGF loo isticmaali karo walxo horudhac ah oo loogu talagalay graphene (by exfoliation method70) ama kanaalka korantada ee unugyada qorraxda15,16. Taas bedelkeeda, BS-NGF waxaa loo isticmaali doonaa ogaanshaha gaaska (Jaantus. SI9) iyo suurtogalnimada nidaamyada kaydinta tamarta71,72 halkaas oo qallafsanaanteeda dusha sare ay faa'iido leedahay.
Iyadoo la tixgelinayo kor ku xusan, waxaa faa'iido leh in la isku daro shaqada hadda jirta iyo filimaan hore loo daabacay oo graphite ah oo ay koreen CVD iyo isticmaalka nikkel foil. Sida lagu arki karo shaxda 2, cadaadiska sare ee aan isticmaalnay waxay soo gaabiyeen waqtiga falcelinta (marxaladda korriinka) xitaa heerkul aad u hooseeya (qiyaastii 850-1300 °C). Waxaan sidoo kale gaadhnay kobac ka weyn sidii caadiga ahayd, taasoo muujinaysa suurtagalnimada ballaarinta. Waxaa jira arrimo kale oo ay tahay in la tixgeliyo, kuwaas oo qaar ka mid ah aan ku darnay shaxda.
NGF-ta tayada sare leh ee laba-dhinac leh ayaa lagu beeray foornada nikelka oo uu sameeyay CVD-ga katalytik ah. Anagoo baabi'inayna substrate-ka polymer-ka ah (sida kuwa lagu isticmaalo CVD graphene), waxaanu gaadhnay wareejinta qoyan ee nadiifka ah oo aan cilad lahayn ee NGF (ku koray dhabarka iyo dhinacyada hore ee foornada nikkel) ilaa noocyo kala duwan oo hab-socodka-muhiimka ah. Waxaa xusid mudan, NGF waxaa ku jira gobollada FLG iyo MLG (sida caadiga ah 0.1% ilaa 3% 100 µm2) kuwaas oo qaab dhismeedkoodu si wanaagsan ugu dhex milmay filimka dhumuc weyn leh. Planar TEM waxay tusinaysaa in gobolladani ay ka kooban yihiin xidhmo laba ilaa saddex qaybood oo garaaf ah/garaafka ah (crystals ama layers, siday u kala horreeyaan), kuwaas oo qaar ka mid ah ay leeyihiin isku-dheellitir la'aan wareeg ah oo ah 10-20°. Gobollada FLG iyo MLG ayaa mas'uul ka ah daahfurnaanta FS-NGF ee iftiinka muuqda. Dhanka xaashida danbe, waxa lagu qaadi karaa barbar socda xaashida hore, sida muuqata, waxay yeelan karaan ujeedo shaqaynaysa (tusaale ahaan, ogaanshaha gaaska). Daraasadahani aad bay faa'iido ugu leeyihiin yaraynta qashinka iyo kharashaadka ku jira cabbirka warshadaha CVD.
Guud ahaan, celceliska dhumucda CVD NGF waxay u dhaxaysaa (hooseeya iyo lakabyo badan) graphene iyo warshadaha (micrometer) garaafyada. Kala duwanaanshaha hantidooda xiisaha leh, oo ay weheliso habka fudud ee aan u horumarinay wax soo saarkooda iyo gaadiidkooda, ayaa ka dhigaya filimadan si gaar ah ugu habboon codsiyada u baahan jawaab-celinta shaqeynta ee graphite, iyada oo aan kharashka tamarta-xoogga leh ee hababka wax soo saarka warshadaha ee hadda la isticmaalo.
Fool dhumucdiisuna tahay 25-μm (99.5% daahirnimo, Goodfellow) ayaa lagu rakibay reactor CVD ganacsi (Aixtron 4-inch BMPro). Nidaamka waxaa lagu nadiifiyay argon waxaana loo daadgureeyay cadaadiska saldhigga 10-3 mbar. Kadibna foornada nikkel ayaa la dhigay. gudaha Ar / H2 (Ka dib markii hore loo sii daayay Ni foil ee 5 min, foornada ayaa lagu soo bandhigay cadaadiska 500 mbar ee 900 ° C. NGF waxaa lagu keydiyay socodka CH4 / H2 (100 cm3 kasta) 5 min. Muunadda ayaa markaa lagu qaboojiyey heerkul ka hooseeya 700 °C iyadoo la adeegsanayo socodka Ar (4000 cm3) at 40 ° C / min Faahfaahinta hagaajinta habka kobaca NGF ayaa lagu qeexay meel kale30.
Qaab-dhismeedka dusha sare ee muunada waxa lagu arkay SEM iyadoo adeegsanaysa mikroskoob ee Zeiss Merlin (1 kV, 50 pA). Tusmada dusha sare iyo dhumucda NGF ayaa lagu qiyaasay iyadoo la isticmaalayo AFM (Dimension Icon SPM, Bruker). Cabbirrada TEM iyo SAED ayaa la fuliyay iyadoo la adeegsanayo FEI Titan 80–300 Cubed mikroskoob oo ku qalabaysan qoriga dhallaanka sare ee hawada (300 kV), nooca FEI Wien monochromator iyo maamulaha lens spherical aberration corrector si loo helo natiijooyinka ugu dambeeya. xallinta boosaska 0.09 nm. Muunado NGF ah ayaa loo wareejiyay shabagyada naxaasta ah ee dahaarka leh ee kaarboon si loogu sameeyo sawir-qaadaha TEM iyo falanqaynta qaabdhismeedka SAED. Sidaa darteed, inta badan xadhkaha muunada waxay ku xayiran yihiin daloolada xuubka taageerada. Muunadaha NGF ee la wareejiyay ayaa waxaa falanqeeyay XRD. Noocyada kala-baxa raajada ayaa la helay iyadoo la adeegsanayo diffractometer-ka budada ah (Brucker, D2 wejiga isbeddelka leh ee Cu Kα, 1.5418 Å iyo LYNXEYE detector) iyadoo la adeegsanayo isha shucaaca Cu oo leh dhexroor barta barafka ee 3 mm.
Dhawr cabbir oo Raman ah ayaa la duubay iyadoo la adeegsanayo mikroskoob isku-dhafan (Alpha 300 RA, WITEC). Laysarka 532 nm oo leh awood kicineed hoose (25%) ayaa loo isticmaalay si looga fogaado saamaynta kulaylka. X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) waxaa lagu sameeyay a Kratos Axis Ultra spectrometer ka badan muunad aag ah 300 × 700 μm2 iyadoo la isticmaalayo monochromatic Al Kα shucaaca (hν = 1486.6 eV) ee awood ah 150 W. Xallinta spectra ayaa laga helay at tamarta gudbinta ee 160 eV iyo 20 eV, siday u kala horreeyaan. Shaybaarada NGF ee lagu wareejiyay SiO2 ayaa la googooyay (3 × 10 mm2 midkiiba) iyadoo la adeegsanayo PLS6MW (1.06 μm) ytterbium fiber laser at 30 W. Xiriirada fiilada naxaasta ah (50 μm qaro weyn) ayaa la sameeyay iyadoo la isticmaalayo dhejis qalin ah oo hoos timaada mikroskoob indhaha. Gaadiidka korantada iyo tijaabooyinka saamaynta Hoolka ayaa lagu sameeyay shaybaaradan 300 K iyo kala duwanaanshiyaha goobta magnetic ee ± 9 Tesla ee nidaamka cabbiraadda guryaha (PPMS EverCool-II, Quantum Design, USA). UV-vis spectra la gudbiyay ayaa la duubay iyadoo la isticmaalayo Lambda 950 UV-vis spectrophotometer ee 350-800 nm NGF kala duwan oo loo wareejiyay substrates quartz iyo muunado tixraaca quartz.
Dareemaha iska caabbinta kiimikaad (chip electrode interdigitated) ayaa lagu xidhay guddi wareeg ah oo daabacan oo caadadii ahayd 73 caabbintana si ku meel gaadh ah ayaa loo soo saaray. Qalabka wareegga ee daabacan ee qalabku ku yaal wuxuu ku xiran yahay xirmooyinka xiriirka waxaana lagu dhejiyaa gudaha qolka dareenka gaaska 74. Cabbiraadaha caabbinta waxaa lagu qaaday danab 1 V oo leh baaritaan joogto ah oo ka soo nadiifinta gaaska soo-gaadhista ka dibna mar kale nadiifin. Qolka ayaa markii hore lagu nadiifiyey iyadoo lagu nadiifinayo nitrogen 200 cm3 1 saac si loo hubiyo ka saarista dhammaan falanqeeyayaasha kale ee ku jira qolka, oo ay ku jiraan qoyaanka. Falanqaynta shakhsi ahaaneed ayaa markaa si tartiib tartiib ah loogu sii daayay qolka isla heerka socodka 200 cm3 iyadoo la xirayo dhululubada N2.
Nooc dib loo eegay oo maqaalkan ah ayaa la daabacay waxaana laga heli karaa xidhiidhka ku yaal qaybta sare ee maqaalka.
Inagaki, M. iyo Kang, F. Sayniska Qalabka Kaarboon Saynis iyo Injineerin: Aasaaska. Daabacaadda labaad waa la hagaajiyay. 2014. 542.
Pearson, HO Handbook of Carbon, Graphite, Diamond and Fullerenes: Guryaha, Habaynta iyo Codsiyada. Daabacaadii kowaad waa la tafatiray 1994, New Jersey.
Tsai, W. iyo al. Aflaanta graphene/graphite ee bedka badan ee bedka badan sida korantado dhuuban oo hufan. codsi. fiisigiska. Wright. 95 (12), 123115 (2009).
Balandin AA Qalabka kulaylka ee graphene iyo qalabka kaarboon qaabaysan. Nat. Matt. 10 (8), 569-581 (2011).
Cheng KY, Brown PW iyo Cahill DG kuleyliyaha kuleyliyaha filimada garaafyada ee ku koray Ni (111) iyadoo la dhigayo uumiga kiimikada heerkulka hoose. fal fal. Matt. Interface 3, 16 (2016).
Hesjedal, T. Kobaca joogtada ah ee filimada graphene by kaydinta uumiga kiimikada. codsi. fiisigiska. Wright. 98 (13), 133106 (2011).


Waqtiga boostada: Agoosto-23-2024