Ka-saarida wadajirka ah ee antibiyootiga doxycycline ee biyaha iyadoo la adeegsanayo cagaarka synthetic ee la dhimay graphene oxide iyo nano-eber dhismayaasha birta

Waad ku mahadsan tahay booqashada Nature.com. Nooca browserka aad isticmaalayso waxa uu leeyahay taageerada CSS oo xadidan. Waayo-aragnimada ugu fiican, waxaan kugula talineynaa inaad isticmaasho browser-ka la cusboonaysiiyay (ama aad damiso Habka Laqabsiga ee Internet Explorer). Dhanka kale, si loo xaqiijiyo taageerada joogtada ah, waxaan ka dhigi doonaa goobta iyada oo aan lahayn qaabab iyo JavaScript.
Shaqadan, isku-dhafka rGO / nZVI ayaa la sameeyay markii ugu horeysay iyadoo la adeegsanayo hab sahlan oo deegaanka ah iyadoo la adeegsanayo soosaarka caleenta jaalaha ah ee Sophora sida wakiilka yaraynta iyo xasilinta si ay u hoggaansamaan mabaadi'da kiimikada "cagaaran", sida isku-dhafka kiimikada waxyeellada yar. Dhowr qalab ayaa la isticmaalay si loo ansixiyo isku-dhafka guusha leh ee isku-dhafka, sida SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR, iyo zeta, kuwaas oo tilmaamaya samaynta isku-dhafka ah ee guusha leh. Awoodda ka saarista isku-dhafka cusub iyo nZVI saafiga ah ee kala duwanaanta bilawga ah ee antibiyootiga doxycycline ayaa la barbardhigay baaritaanka saameynta isdhexgalka ee u dhexeeya rGO iyo nZVI. Marka la eego shuruudaha ka saarista 25mg L-1, 25 ° C iyo 0.05g, heerka saarista adsorptive ee nZVI saafi ah wuxuu ahaa 90%, halka heerka saarista adsorptive ee doxycycline ee rGO/nZVI ka kooban uu gaaray 94.6%, taasoo xaqiijinaysa in nZVI iyo rGO . Habka xayeysiinta waxay u dhigantaa amar labaad oo been abuur ah waxayna si fiican ula socotaa qaabka Freundlich oo leh awoodda ugu badan ee xayeysiinta ee 31.61 mg g-1 at 25 ° C iyo pH 7. Nidaam macquul ah oo ka saarista DC ayaa la soo jeediyay. Intaa waxaa dheer, dib-u-isticmaalka isku-dhafka rGO/nZVI wuxuu ahaa 60% ka dib lix wareeg oo dib-u-soo-nooleyn oo isku xigta.
Biyo la'aanta iyo wasakhowga ayaa hadda khatar weyn ku ah dhammaan waddamada. Sanadihii la soo dhaafay, wasakhowga biyaha, gaar ahaan wasakhowga antibiyootiga, ayaa kordhay sababtoo ah wax soo saarka iyo isticmaalka oo kordhay intii lagu jiray masiibada COVID-191,2,3. Sidaa darteed, horumarinta tignoolajiyada wax ku oolka ah ee ciribtirka antibiyootiga ee biyaha wasakhda ah waa hawl degdeg ah.
Mid ka mid ah antibiyootigyada semi-synthetic ee iska caabbinta leh ee kooxda tetracycline waa doxycycline (DC) 4,5. Waxa la sheegay in haraaga DC ee ku jira biyaha dhulka hoostiisa ah iyo biyaha sare aan la dheefi karin, kaliya 20-50% ayaa la dheefshiido inta soo hartayna waxaa lagu sii daayaa deegaanka, taas oo keenta dhibaatooyin deegaan iyo caafimaad oo halis ah.
Soo-gaadhista DC ee heerar hoose waxay dili kartaa microorganisms-ka biyaha ku jira ee photosynthetic, waxay khatar gelin kartaa fiditaanka bakteeriyada lidka ku ah bakteeriyada, waxayna kordhisaa iska caabbinta antimicrobial, markaa wasakhdaas waa in laga saaraa biyaha wasakhda ah. Nabaad guurka dabiiciga ah ee DC ee biyaha waa hab aad u gaabis ah. Hababka physico-kiimikada sida sawir-qaadista, biodegradation iyo adsorption waxay hoos u dhigi karaan oo kaliya heerarka hoose iyo heerarka aadka u hooseeya7,8. Si kastaba ha ahaatee, kan ugu dhaqaalaha badan, ugu fudud, deegaan ahaan u wanaagsan, fudud in wax laga qabto iyo habka ugu hufan waa adsorption9,10.
Nano zero valent iron (nZVI) waa shay aad u awood badan oo ka saari kara antibiyootiga badan biyaha, oo ay ku jiraan metronidazole, diazepam, ciprofloxacin, chloramphenicol, iyo tetracycline. Awooddan waxaa sabab u ah sifooyinka cajiibka ah ee nZVI uu leeyahay, sida falcelinta sare, bedka weyn ee dusha sare, iyo goobo badan oo dibadda ah oo lagu xiro11. Si kastaba ha ahaatee, nZVI waxay u nugul tahay isku-darka warbaahinta aqueous sababtoo ah xoogagga van der Wells iyo guryaha magnetic sare, taas oo yaraynaysa waxtarkeeda inay ka saarto wasakhowga sababtoo ah samaynta lakabyo oxide ah oo xakameynaya fal-celinta nZVI10,12. Agglomeration ee qaybaha nZVI waxaa lagu yarayn karaa iyada oo wax laga beddelayo korkooda dusha sare ee surfactants iyo polymers ama iyada oo la isku darayo nanomaterials kale oo ah qaab isku dhafan, taas oo caddaynaysa in ay tahay hab macquul ah si loo hagaajiyo xasilloonida deegaanka13,14.
Graphene waa kaarboon nanomaterial laba-cabbir ah oo ka kooban atamyada kaarboonka ee sp2-hybridized oo lagu habeeyey shabag malab ah. Waxay leedahay aag weyn oo dusha sare ah, xoog farsamo oo muhiim ah, firfircoonida elektiroonigga ah ee aad u fiican, kuleylka kuleylka sare, dhaqdhaqaaqa elektarooniga ah ee degdega ah, iyo alaab qaade ku habboon si ay u taageerto nanoparticles aan organic ahayn dusha sare. Isku darka nanoparticles biraha ah iyo graphene waxay si weyn uga badan karaan faa'iidooyinka shakhsi ahaaneed ee shay kasta iyo, sababtoo ah sifooyinka sare ee jireed iyo kiimiko, waxay bixiyaan qaybinta ugu wanaagsan ee nanoparticles si loogu daweeyo biyo hufan15.
Soosaarista dhirta ayaa ah beddelka ugu fiican ee walxaha yaraynta kiimikada waxyeelada leh ee sida caadiga ah loo isticmaalo isku dhafka graphene oxide (rGO) iyo nZVI oo la dhimay sababtoo ah waa la heli karaa, jaban, hal-tallaabo, deegaan ahaan badbaado leh, waxaana loo isticmaali karaa sidii wakiilada yaraynta. sida flavonoids iyo xeryahooda phenolic sidoo kale waxay u shaqeeyaan sidii xasiliye. Sidaa daraadeed, Atriplex halimus L. caleenta caleenta ayaa loo isticmaalay sidii hagaajinta iyo xidhitaanka wakiilka loogu talagalay isku-dhafka rGO / nZVI ee daraasaddan. Halimus Atriplex oo ka soo jeeda qoyska Amaranthaceae waa geedo sanadle ah oo jecel nitrogen-jacayl leh juqraafi ballaaran16.
Marka loo eego suugaanta la heli karo, Atriplex halimus (A. halimus) ayaa markii ugu horreysay loo adeegsaday samaynta isku-dhafka rGO/nZVI sida hab isku-dhafan oo dhaqaale iyo deegaan saaxiibtinimo leh. Haddaba, ujeeddada shaqadani waxay ka kooban tahay afar qaybood: (1) phytosynthesis ee rGO/nZVI iyo isku-dhafka waalidka ee nZVI iyadoo la isticmaalayo A. Halimus caleen biyood, (2) sifaynta isku-dhafka phytosynthesized iyadoo la adeegsanayo habab badan si loo xaqiijiyo been-abuurkooda guusha leh, (3) ) daraasadda saameynta isku-dhafka ah ee rGO iyo nZVI ee xayeysiinta iyo ka saarida wasakhda organic ee antibiyootiga doxycycline ee hoos yimaada xuduudaha falcelinta ee kala duwan, waxay wanaajiyaan shuruudaha habka xayeysiinta, (3) waxay baaraan qalabka isku dhafan ee daaweynta kala duwan ee joogtada ah ka dib wareegga farsamaynta.
Doxycycline hydrochloride (DC, MM = 480.90, formula kiimikaad C22H24N2O · HCl, 98%), birta chloride hexahydrate (FeCl3.6H2O, 97%), budada graphite laga soo iibsaday Sigma-Aldrich, USA. Sodium hydroxide (NaOH, 97%), ethanol (C2H5OH, 99.9%) iyo hydrochloric acid (HCl, 37%) ayaa laga soo iibiyay Merck, USA. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 iyo MgCl2 waxaa laga soo iibsaday Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Dhammaan reagenayaashu waa daahir gorfayn sare leh. Biyo laba-meeloodle ah ayaa loo isticmaalay in lagu diyaariyo dhammaan xalalka aqueous.
Muundooyinka matale ee A. halimus ayaa laga soo ururiyay deegaankooda dabiiciga ah ee Webiga Niil iyo dhulka ku teedsan xeebta Mediterranean-ka ee Masar. Qalabka dhirta waxaa loo ururiyay si waafaqsan xeerarka qaranka iyo kuwa caalamiga ah17. Prof. Manal Fawzi waxay aqoonsatay muunada dhirta sida uu qabo Boulos18, iyo Waaxda Sayniska Deegaanka ee Jaamacadda Alexandria waxay ogolaatay ururinta noocyada dhirta ee la bartay ujeeddooyin cilmiyeysan. Foojarrada tusaalaha ah waxaa lagu hayaa Jaamacadda Tanta Herbarium (TANE), foojarrada nr. 14 122-14 127, herbarium caam ah oo bixisa marin u helka alaabta la xareeyay. Intaa waxaa dheer, si looga saaro boodhka ama wasakhda, jarjar caleemaha geedka qaybo yaryar, ku raaci 3 jeer tuubo iyo biyo la miiray, ka dibna ku qallaji 50 ° C. Warshad waa la jajabiyey, 5 g oo ah budada ganaaxa ayaa lagu rusheeyey 100 ml oo biyo nadiif ah oo walaaqay 70 ° C 20 min si aad u hesho soosaar. Soosaarkii la helay ee Bacillus nicotianae waxaa lagu sifeeyay warqad shaandhaysa Whatman waxaana lagu kaydiyay tuubooyinka nadiifka ah iyo kuwa jeermis dilay 4°C si loo sii isticmaalo.
Sida ku cad sawirka 1, GO waxaa laga sameeyay budada garaafka iyadoo loo eegayo habka Hummers ee wax laga beddelay. 10 mg oo budada GO ah ayaa lagu kala firdhiyey 50 ml oo biyo nadiif ah 30 min hoos sonication, ka dibna 0.9 g of FeCl3 iyo 2.9 g NaAc ayaa lagu qasi jiray 60 min. 20 ml oo laga soosaaray caleen atriplex ah ayaa lagu daray xalka la walaaqay waxaana looga tagay 80 ° C ilaa 8 saacadood. Ka joojinta madow ee ka dhalatay waa la sifeeyay. Nanocomposites-ka diyaarsan waxaa lagu dhaqay ethanol iyo biyo bidistilled ka dibna lagu qallajiyey foornada faakuumka 50 ° C ilaa 12 saacadood.
Sawirada qaabaysan iyo dhijitaalka ah ee isku-dhafka cagaaran ee dhismayaasha rGO/nZVI iyo nZVI iyo ka saarida antibiyootiga DC biyaha wasakhaysan iyadoo la isticmaalayo soosaarkii Atriplex halimus.
Si kooban, sida ku cad sawirka 1, 10 ml oo ah xal koloriin bir ah oo ay ku jiraan 0.05 M Fe3+ ions ayaa lagu daray hoos u dhac ilaa 20 ml oo ah xal caleen qadhaadh ah 60 daqiiqo oo leh kulayl dhexdhexaad ah iyo walaaqaya, ka dibna xalka ayaa lagu daray 14,000 rpm (Hermle, 15,000 rpm) 15 min si loo siiyo qaybo madow, ka dibna lagu dhaqay 3 jeer ethanol iyo biyo nadiif ah ka dibna la qalajiyey foornada faakuumka 60 ° C. habeenkii.
rGO/nZVI iyo nZVI isku-dhafka dhirta waxaa lagu gartaa UV-muuqaal spectroscopy (T70/T80 taxane UV/Vis spectrophotometers, PG Instruments Ltd, UK) ee cabbirka iskaanka ee 200-800 nm. Si loo falanqeeyo muuqaalka muuqaalka iyo qaybinta cabbirka rGO / nZVI iyo nZVI isku-dhafka, TEM spectroscopy (JOEL, JEM-2100F, Japan, xawaaraha 200 kV) ayaa la isticmaalay. Si loo qiimeeyo kooxaha shaqeynaya ee ku lug yeelan kara dhirta dhirta ee mas'uulka ka ah habka soo kabashada iyo xasilinta, FT-IR spectroscopy ayaa la sameeyay (JASCO spectrometer in the range of 4000-600 cm-1). Intaa waxaa dheer, falanqeeyaha suurtagalka ah ee zeta (Zetasizer Nano ZS Malvern) ayaa loo isticmaalay in lagu barto kharashka dusha sare ee nanomaterials-ka. Qiyaasta kala-duwanaanta raajada ee nanomaterials budada ah, raajada diffractometer (X'PERT PRO, Nederland) ayaa la isticmaalay, oo ku shaqaynaysa hadda (40 mA), danab (45 kV) ee 2θ u dhexeeya 20 ° ilaa 80 ° iyo CuKa1 shucaaca (\(\lambda =\ ) 1.54056 Ao). Tamarta kala firdhisa X-ray spectrometer (EDX) (qaabka JEOL JSM-IT100) ayaa mas'uul ka ahaa barashada halabuurka aasaasiga ah marka la ururinayo raajooyinka Al K-a monochromatic -10 ilaa 1350 eV ee XPS, cabbirka booska 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, USA) tamarta gudbinta ee spectrum buuxa waa 200 eV iyo spectrum cidhiidhi ah 50 eV. Muunada budada ah waxa lagu riixaa muunad qaade, kaas oo la geliyo qolka faakuumka. Xajmiga C 1 s ayaa loo adeegsaday tixraac ahaan 284.58 eV si loo go'aamiyo tamarta xidhitaanka.
Tijaabooyin xayeysiis ah ayaa la sameeyay si loo tijaabiyo waxtarka isku-dhafka rGO / nZVI nanocomposites ee ka saarista doxycycline (DC) xalalka aqueous. Tijaabooyin xayeysiis ah ayaa lagu sameeyay 25 ml Erlenmeyer flasks xawaare ruxaya 200 rpm oo ku yaal ruxruxiyaha orbital (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) at 298 K. Iyadoo lagu milmay xalalka saamiyada DC (1000 ppm) biyo bidistilled. Si loo qiimeeyo saameynta qiyaasta rGO / nSVI ee waxtarka xayeysiinta, nanocomposites ee miisaanyo kala duwan (0.01-0.07 g) ayaa lagu daray 20 ml ee xalka DC. Si aad u barato kinetics iyo isotherms adsorption, 0.05 g of adsorbent ayaa lagu rusheeyey xal aqueous of CD oo leh diiradda bilowga ah (25-100 mg L-1). Saamaynta pH ee ka saarista DC waxaa lagu bartay pH (3-11) iyo diirada hore ee 50 mg L-1 at 25 ° C. Hagaajin pH ee nidaamka adiga oo ku dara qadar yar oo HCl ama NaOH xal (mitir pH Crison, pH meter, pH 25). Intaa waxaa dheer, saameynta heerkulka falcelinta ee tijaabooyinka xayeysiinta ee u dhexeeya 25-55 ° C ayaa la baaray. Saamaynta xoogga ionic ee habka xayeysiinta ayaa lagu daraaseeyay iyadoo lagu darayo uruurin kala duwan oo NaCl (0.01-4 mol L-1) oo ah diiradda hore ee DC ee 50 mg L-1, pH 3 iyo 7), 25 ° C, iyo qiyaasta adsorbent ee 0.05 g. Xayeysinta DC-ga aan la xayaysiinin waxaa lagu cabbiray iyadoo la adeegsanayo laba-geesood oo UV-Vis spectrophotometer ah (T70/T80 series, PG Instruments Ltd, UK) oo ku qalabaysan 1.0 cm dhererka dariiqa quartz cuvettes dhererka hirarka ugu badan (λmax) ee 270 iyo 350 nm. Boqolkiiba ka saarista antibiyootiga DC (R%; Eq. 1) iyo qadarka xayaysiinta ee DC, qt, Eq. 2 (mg/g) ayaa lagu cabiray iyadoo la isticmaalayo isla'egta soo socota.
halka % R ay tahay awoodda saarista DC (%), Co waa fiirsiga hore ee DC wakhtiga 0, iyo C waa diiradda DC wakhtiga t, siday u kala horreeyaan (mg L-1).
halka qe ay tahay qadarka DC ee lagu xayaysiiyay halbeeg kasta oo xayaysiis ah (mg g-1), Co iyo Ce ayaa ah fiirsashada waqtiga eber iyo isku dheelitirnaanta, siday u kala horreeyaan (mg l-1), V waa mugga xalka (l) , iyo m waa reagent mass adsorption (g).
Sawirada SEM (Sawirrada 2A-C) waxay muujinayaan qaab-dhismeedka lamellar ee isku-dhafka rGO / nZVI oo leh nanoparticles bir ah oo wareegsan oo si isku mid ah u kala firdhiyey dusha sare, taas oo muujinaysa ku-xirnaanta guusha ee nZVI NPs ee dusha rGO. Intaa waxaa dheer, waxaa jira laalaabyo qaar ka mid ah caleenta rGO, taas oo xaqiijinaysa ka saarida kooxaha oksijiinta ku jira isla mar ahaantaana dib u soo celinta A. halimus GO. Laalaabtaan waaweyn waxay u shaqeeyaan sidii goobo loogu talagalay rarka firfircoon ee NP-yada birta. Sawirada nZVI (Sawir 2D-F) waxay muujiyeen in NP-yada birta ee wareegsan ay aad u kala firdhiyeen oo aan la isku geyn, taas oo ay ugu wacan tahay dabeecadda daahan ee qaybaha botanical ee soosaarka dhirta. Cabbirka walxaha wuxuu ku kala duwanaa gudaha 15-26 nm. Si kastaba ha ahaatee, gobollada qaarkood waxay leeyihiin qaab-dhismeedka mesoporous oo leh qaab dhismeedyo iyo godadka, kuwaas oo bixin kara awood sare oo wax ku ool ah oo nZVI ah, maadaama ay kordhin karaan suurtogalnimada inay ku xayiraan molecules DC dusha sare ee nZVI. Marka laga soo saaro Rosa Damascus loo isticmaalo isku-darka nZVI, NP-yada la helay waxay ahaayeen kuwo aan toos ahayn, oo leh meelo bannaan iyo qaabab kala duwan, taas oo hoos u dhigtay waxtarkooda Cr (VI) adsorption waxayna kordhisay wakhtiga falcelinta 23. Natiijooyinku waxay la socdaan nZVI oo laga soo saaray geedkii geedkii iyo caleemaha bulk, kuwaas oo inta badan ah nanoparticles wareegsan oo leh cabbir nanometer oo kala duwan iyada oo aan lahayn agglomeration cad.
Sawirada SEM ee rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) isku-dhafka ah iyo qaababka EDX ee nZVI/rGO (G) iyo nZVI (H).
Halabuurka aasaasiga ah ee rGO/nZVI iyo nZVI isku-darka dhirta ayaa la bartay iyadoo la adeegsanayo EDX (Jaantus. 2G, H). Daraasaduhu waxay muujinayaan in nZVI ay ka kooban tahay kaarboon (38.29% by mass), oxygen (47.41% by mass) iyo birta (11.84% by mass), laakiin walxo kale sida fosfooraska24 ayaa sidoo kale jira, kuwaas oo laga heli karo dhirta dhirta. Intaa waxaa dheer, boqolkiiba sare ee kaarboonka iyo ogsijiinta waxaa sabab u ah joogitaanka phytochemicals ee laga soosaaray dhirta ee samballada nZVI ee dhulka hoose. Cutubyadani waxay si siman ugu qaybsan yihiin rGO laakiin waxay ku kala duwan yihiin: C (39.16 wt %), O (46.98 wt %) iyo Fe (10.99 wt %), EDX rGO/nZVI waxay kaloo muujinaysaa joogitaanka walxaha kale sida S, kuwaas oo waxaa lala xiriirin karaa soosaarayaasha dhirta, waa la isticmaalaa. Heerka C: O ee hadda jira iyo macdanta birta ee rGO / nZVI isku dhafan iyadoo la adeegsanayo A. halimus aad ayey uga fiican tahay isticmaalka soosaarka caleen eucalyptus, maadaama ay tilmaamayso halabuurka C (23.44 wt.%), O (68.29 wt.%) iyo Fe (8.27 wt.%). wt%) 25. Nataša et al., 2022 ayaa sheegay in isku midka ah curiye nZVI ah oo laga soo saaray geedkii geedkii iyo caleemaha bulk waxayna xaqiijiyeen in kooxaha polyphenol iyo molecules kale ee ku jira soosaarka caleenta ay mas'uul ka yihiin habka dhimista.
Qaab-dhismeedka nZVI ee ku dhex jira dhirta (Sawir S2A, B) wuxuu ahaa mid wareegsan oo qayb ahaan aan caadi ahayn, oo leh celceliska xajmiga qaybta 23.09 ± 3.54 nm, si kastaba ha ahaatee isku-darka silsiladaha ayaa lagu arkay sababtoo ah xoogagga van der Waals iyo feromagnetism. Qaabkan qurub ee u badan granular iyo spherical waxa uu heshiis wanaagsan kula jiraa natiijooyinka SEM. Kormeer la mid ah ayaa waxaa helay Abdelfatah et al. sanadka 2021 markii laga soosaaray caleen bean castor loo isticmaalay isku dhafka nZVI11. Soosaarista caleenta tuberosa ee Ruelas NP-yada loo isticmaalo sida wakiilka dhimista ee nZVI waxay sidoo kale leeyihiin qaab wareegsan oo leh dhexroor 20 ilaa 40 nm26.
Isku-dhafka rGO/nZVI isku-dhafka sawirada TEM (Sawir S2C-D) ayaa muujiyay in rGO ay tahay diyaarad asal ah oo leh laalaabka iyo laalaabyada oo bixiya goobo badan oo wax lagu raro ee nZVI NPs; Qaab-dhismeedka lamellar wuxuu sidoo kale xaqiijinayaa been-abuurka guusha ee rGO. Intaa waxaa dheer, nZVI NPs waxay leeyihiin qaab wareegsan oo leh cabbirro qaybo ka mid ah 5.32 ilaa 27 nm waxayna ku dhex jiraan lakabka rGO oo leh kala firidhsan ku dhow. Soosaaray caleen Eucalyptus ayaa loo isticmaalay in lagu soo saaro Fe NPs/rGO; Natiijooyinka TEM waxay sidoo kale xaqiijiyeen in laalaabyada lakabka rGO-ga ay hagaajiyeen kala firdhinta Fe NPs in ka badan Fe NP-yada saafiga ah waxayna kordhiyeen falcelinta isku-dhafka. Natiijooyin la mid ah ayaa waxaa helay Bagheri et al. 28 markii isku-dhafka la sameeyay iyadoo la adeegsanayo farsamooyinka ultrasonic oo leh celcelis ahaan nanoparticle bir ah oo qiyaastii 17.70 nm ah.
Muuqaalka FTIR ee A. halimus, nZVI, GO, rGO, iyo rGO/nZVI isku-dhafka ayaa lagu muujiyey berdihii. 3A. Joogitaanka kooxaha functional dusha ee caleemaha A. halimus u muuqataa at 3336 cm-1, taas oo u dhiganta polyphenols, iyo 1244 cm-1, taas oo u dhiganta kooxaha carbonyl soo saaray borotiinka. Kooxaha kale sida alkanes ee 2918 cm-1, alkenes at 1647 cm-1 iyo CO-O-CO kordhinta 1030 cm-1 ayaa sidoo kale la arkay, iyagoo soo jeedinaya joogitaanka qaybaha dhirta ee u dhaqma sida wakiilada xirmooyinka waxayna mas'uul ka yihiin soo kabashada. Laga bilaabo Fe2+ ilaa Fe0 oo u tag rGO29. Guud ahaan, spectra nZVI waxay muujinaysaa nuugista ugu sarreysa sida sonkorta qadhaadhka ah, laakiin leh meel yar oo isbeddel ah. Qeyb aad u daran ayaa ka muuqata 3244 cm-1 oo xiriir la leh OH fidinta gariirka (phenols), ugu sarreysa 1615 waxay u dhigantaa C = C, iyo xargaha 1546 iyo 1011 cm-1 waxay soo baxaan sababtoo ah iskala fidinta C = O (polyphenols iyo flavonoids) , CN-kooxaha amines caraf udgoon iyo amines aliphatic ayaa sidoo kale lagu arkay 1310 cm-1 iyo 1190 cm-1, siday u kala horreeyaan13. Muuqaalka FTIR ee GO wuxuu muujinayaa joogitaanka kooxo badan oo oksijiin ku jira oo xoog badan, oo ay ku jiraan alkoxy (CO) fiditaanka band ee 1041 cm-1, band fidinta epoxy (CO) ee 1291 cm-1, C=O fidsan. band ka mid ah C = C fidinta gariirada 1619 cm-1, band at 1708 cm-1 iyo band ballaaran oo kooxda OH fidinta gariirka ee 3384 cm-1 ayaa soo muuqday, taas oo lagu xaqiijiyay habka Hummers ee la hagaajiyay, kaas oo si guul leh oxidizes habka graphite. Marka la barbardhigo rGO iyo rGO/nZVI isku-dhafka GO, xoojinta kooxaha qaar ka mid ah oksijiinta, sida OH oo ah 3270 cm-1, ayaa si weyn loo dhimay, halka kuwa kale, sida C = O ee 1729 cm-1, ay si buuxda u yihiin. la dhimay. la waayay, taasoo tusinaysa in si guul leh looga saaray kooxaha shaqaynaya ee Ogsajiinta ku jira ee GO ee laga soosaaray A. halimus. Sifada cusub ee fiiqan ee rGO ee C=C xiisadda ayaa lagu arkay agagaarka 1560 iyo 1405 cm-1, taas oo xaqiijinaysa dhimista GO ilaa rGO. Kala duwanaanshaha 1043 ilaa 1015 cm-1 iyo 982 ilaa 918 cm-1 ayaa la arkay, laga yaabo inay sabab u tahay ka mid noqoshada walxaha dhirta31,32. Weng et al., 2018 ayaa sidoo kale lagu arkay hoos u dhac weyn oo ah kooxaha shaqeynaya oksijiinta ee GO, taasoo xaqiijinaysa samaynta guusha ee rGO by bioreduction, tan iyo soosaaray caleen eucalyptus, kuwaas oo loo isticmaalay in lagu soo saaro hoos u dhigista graphene oxide birta, waxay muujisay FTIR spectra ee qaybta dhirta kooxaha shaqeeya. 33 .
A. FTIR spectrum ee gallium, nZVI, rGO, GO, isku dhafan rGO/nZVI (A). Roentgenogrammy wuxuu ka kooban yahay rGO, GO, nZVI iyo rGO/nZVI (B).
Sameynta isku-dhafka rGO/nZVI iyo nZVI waxaa si weyn u xaqiijiyay qaababka kala-duwanaanshaha raajada (Jaantus. 3B). Heer sare oo Fe0 ah ayaa lagu arkay 2Ɵ 44.5°, una dhiganta index (110) (JCPDS no. 06-0696)11. Midka ugu sarreeya ee 35.1 ° ee diyaaradda (311) waxaa loo aaneynayaa magnetite Fe3O4, 63.2 ° waxaa laga yaabaa in lala xiriiriyo index Miller ee diyaaradda (440) sababtoo ah joogitaanka ϒ-FeOOH (JCPDS no. 17-0536)34. Habka raajada ee GO wuxuu muujinayaa ugu sarreeya 2Ɵ 10.3 ° iyo mid kale oo sarreeya oo ah 21.1 °, taas oo muujinaysa in dhammaystiran ee garaafka oo muujinaya joogitaanka kooxaha oksijiinta ku jira dusha sare ee GO35. Nidaamyada isku dhafan ee rGO iyo rGO/nZVI waxay diiwaan geliyeen luminta meelaha ugu sarreeya ee GO-ga iyo samaynta meelaha ugu sarreeya ee rGO ee 2Ɵ 22.17 iyo 24.7 ° ee rGO iyo rGO/nZVI, siday u kala horreeyaan, taas oo xaqiijisay soo kabashada guusha GO ee dhirta laga soosaaray. Si kastaba ha ahaatee, qaabka rGO / nZVI isku dhafan, meelaha ugu sarreeya ee dheeraadka ah ee la xidhiidha diyaaradda lattice ee Fe0 (110) iyo bcc Fe0 (200) ayaa lagu arkay 44.9 \ (^ \ cir \) iyo 65.22 \ (^ \ cir \), siday u kala horreeyaan. .
Awooda zeta waa awooda u dhaxaysa lakabka ionic ee ku dheggan dusha sare ee qayb ka mid ah iyo xal aqueous kaas oo go'aaminaya sifooyinka korantada ee shay oo cabbiraya xasilloonida37. Falanqaynta suurtagalka ah ee Zeta ee isku-dhafka nZVI, GO, iyo rGO / nZVI waxay muujiyeen xasilloonidooda sababtoo ah joogitaanka eedeymaha xun ee -20.8, -22, iyo -27.4 mV, siday u kala horreeyaan, dusha sare, sida ku cad Jaantuska S1A- C. . Natiijooyinka noocan oo kale ah waxay la socdaan warbixinno dhowr ah oo sheegaya in xalalka ay ku jiraan walxaha leh qiimaha zeta ee ka yar -25 mV guud ahaan waxay muujinayaan xasillooni heer sare ah oo ay sabab u tahay dib-u-celinta elektrostatic ee u dhexeeya qaybahan. Isku-darka rGO iyo nZVI waxay u ogolaataa isku-dhafka si uu u helo kharashyo taban oo dheeraad ah sidaas awgeedna wuxuu leeyahay xasillooni ka sareysa mid ka mid ah GO ama nZVI oo keliya. Sidaa darteed, ifafaalaha dib-u-celinta elektrostatic waxay u horseedi doontaa samaynta isku-dhafka rGO / nZVI39 deggan. Dusha xun ee GO waxay u ogolaataa inay si siman u kala firdhiso dhexdhexaadiyaha aqueous iyada oo aan lahayn agglomeration, taas oo abuuraysa xaalado wanaagsan oo isdhexgalka nZVI. Kharashka taban waxaa laga yaabaa inay la xiriirto joogitaanka kooxo kala duwan oo shaqeynaya oo ku jira soosaarka qaraha ee qadhaadh, taas oo sidoo kale xaqiijinaysa isdhexgalka ka dhexeeya GO iyo birta birta ah iyo soosaarka dhirta si loo sameeyo rGO iyo nZVI, siday u kala horreeyaan, iyo isku-dhafka rGO / nZVI. Xeryahooda dhirta waxa kale oo ay u dhaqmi karaan sidii wakiillada koofiyadda, maadaama ay ka hortagayaan isu-ururinta nanoparticles-ka ka dhasha oo ay markaa kordhiyaan xasilloonidooda40.
Halabuurka aasaasiga ah iyo xaaladaha qiimaha nZVI iyo rGO/nZVI ka kooban waxaa go'aamiyay XPS (Jaantus. 4). Daraasadda guud ee XPS waxay muujisay in isku-dhafka rGO/nZVI uu inta badan ka kooban yahay walxaha C, O, iyo Fe, oo waafaqsan khariidadda EDS (Jaantus. 4F-H). Muuqaalka C1s wuxuu ka kooban yahay saddex meelood oo ugu sarreeya 284.59 eV, 286.21 eV iyo 288.21 eV oo matalaya CC, CO iyo C=O, siday u kala horreeyaan. O1s spectrum waxaa loo qaybiyay saddex meelood, oo ay ku jiraan 531.17 eV, 532.97 eV, iyo 535.45 eV, kuwaas oo loo qoondeeyay kooxaha O=CO, CO, iyo NO, siday u kala horreeyaan. Si kastaba ha ahaatee, meelaha ugu sarreeya ee 710.43, 714.57 iyo 724.79 eV waxay tixraacayaan Fe 2p3/2, Fe+3 iyo Fe p1/2, siday u kala horreeyaan. Muuqaalka XPS ee nZVI (Jaantus. 4C-E) ayaa muujiyay meelaha ugu sarreeya ee walxaha C, O, iyo Fe. Meelaha ugu sarreeya ee 284.77, 286.25, iyo 287.62 eV waxay xaqiijinayaan jiritaanka birta-carbon alloys, sida ay u tixraacayaan CC, C-OH, iyo CO, siday u kala horreeyaan. O1s spectrum waxay u dhigantaa saddexda ugu sarreysa C-O/iron carbonate (531.19 eV), hydroxyl radical (532.4 eV) iyo O-C=O (533.47 eV). Meesha ugu sarreysa ee 719.6 waxaa loo aaneynayaa Fe0, halka FeOOH ay muujineyso meelaha ugu sarreeya 717.3 iyo 723.7 eV, marka lagu daro, heerka ugu sarreeya ee 725.8 eV wuxuu muujinayaa joogitaanka Fe2O342.43.
Daraasadaha XPS ee nZVI iyo rGO/nZVI, siday u kala horreeyaan (A, B). Muuqaalka buuxa ee nZVI C1s (C), Fe2p (D), iyo O1s (E) iyo rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) isku jira.
N2 adsorption/desorption isotherm (Jaantus. 5A, B) waxay muujinaysaa in nZVI iyo rGO/nZVI ka kooban yihiin nooca II. Intaa waxaa dheer, dusha sare ee gaarka ah (SBET) ee nZVI waxay ka korodhay 47.4549 ilaa 152.52 m2 / g ka dib markii la indho-tiray rGO. Natiijadan waxaa lagu sharxi karaa hoos u dhaca sifooyinka magnetic ee nZVI ka dib markii rGO indho la'aanta, taas oo yaraynaysaa isu geynta walxaha iyo kordhinta aagga dusha ee isku dhafan. Intaa waxaa dheer, sida ku cad sawirka 5C, mugga daloolka (8.94 nm) ee isku-dhafka rGO / nZVI wuxuu ka sarreeyaa kan asalka ah ee nZVI (2.873 nm). Natiijadu waxay heshiis la tahay El-Monaem et al. 45 .
Si loo qiimeeyo awoodda xayeysiinta si looga saaro DC inta u dhaxaysa isku-dhafka rGO / nZVI iyo nZVI asalka ah iyadoo ku xiran kororka diiradda hore, isbarbardhigga ayaa la sameeyay iyada oo lagu daray qiyaasta joogtada ah ee adsorbent kasta (0.05 g) ee DC ee kala duwanaansho bilowga ah. Xalka la baaray [25]. -100 mg l-1] at 25°C. Natiijooyinku waxay muujiyeen in waxtarka ka saarista (94.6%) ee isku-dhafka rGO / nZVI uu ka sarreeyay kan asalka ah ee nZVI (90%) oo ka hooseeya (25 mg L-1). Si kastaba ha noqotee, markii diiradda la bilaabay 100 mg L-1, waxtarka ka saarista rGO/nZVI iyo nZVI waalidka ayaa hoos ugu dhacay 70% iyo 65%, siday u kala horreeyaan (Jaantuska 6A), taas oo ay sabab u tahay goobo firfircoon oo yar iyo hoos u dhac qaybaha nZVI. Taas bedelkeeda, rGO / nZVI waxay muujisay waxtarka sare ee saarista DC, taas oo laga yaabo inay sabab u tahay saameynta isdhexgalka ee u dhexeeya rGO iyo nZVI, taas oo goobaha firfircoon ee firfircoon ee loo heli karo xayeysiisku ay aad uga sarreeyaan, iyo marka la eego rGO / nZVI, in ka badan. DC waa la isku dhejin karaa marka loo eego nZVI. Intaa waxaa dheer, in berdaha. 6B waxay muujineysaa in awoodda xayeysiinta ee rGO / nZVI iyo nZVI ay ka korodhay 9.4 mg / g ilaa 30 mg / g iyo 9 mg / g, siday u kala horreeyaan, iyada oo kor u kaca xoogga hore ee 25-100 mg / L. -1.1 ilaa 28.73 mg g-1. Sidaa darteed, heerka saarista DC wuxuu si xun ula xiriiray diiradda DC ee bilowga ah, taas oo ay ugu wacan tahay tirada xaddidan ee xarumaha falcelinta ee ay taageerto xayeysiis kasta oo loogu talagalay xayeysiinta iyo ka saarista DC ee xalka. Sidaa darteed, waxaa lagu soo gabagabeyn karaa natiijooyinkaan in isku-dhafka rGO / nZVI ay leeyihiin waxtar sare oo wax-ku-ool ah oo xayeysiis ah iyo dhimis, iyo rGO ee ka kooban rGO / nZVI waxaa loo isticmaali karaa labadaba sida adsorbent iyo sida alaab-qaade.
Waxtarka ka saarista iyo awoodda xayeysiinta DC ee rGO / nZVI iyo nZVI isku dhafan waxay ahaayeen (A, B) [Co = 25 mg l-1-100 mg l-1, T = 25 ° C, qiyaasta = 0.05 g], pH. ku saabsan awoodda xayeysiinta iyo waxtarka ka saarista DC ee isku-dhafka rGO / nZVI (C) [Co = 50 mg L-1, pH = 3-11, T = 25 ° C, dose = 0.05 g].
Xalka pH waa arrin muhiim ah oo ku saabsan daraasadda hababka xayeysiinta, maaddaama ay saameynayso heerka ionization, kala-soocidda, iyo ionization of adsorbent. Tijaabada waxaa lagu sameeyay 25 ° C oo leh qiyaasta adsorbent joogto ah (0.05 g) iyo fiirsashada bilowga ah ee 50 mg L-1 ee qiyaasta pH (3-11). Marka loo eego dib u eegista suugaanta46, DC waa molecule amphiphilic ah oo leh dhowr kooxood oo shaqayn kara (phenols, amino group, alcohols) oo heerar pH ah oo kala duwan. Natiijo ahaan, shaqooyinka kala duwan ee DC iyo qaababka la xidhiidha dusha sare ee rGO / nZVI isku-dhafka ah ayaa laga yaabaa inay isdhexgalaan elektaroonigga waxayna u jiri karaan sida cations, zwitterions, iyo anions, molecule DC wuxuu u jiraa sida cationic (DCH3+) ee pH <3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 <pH <7.7 iyo anionic (DCH- ama DC2-) ee PH 7.7. Natiijo ahaan, shaqooyinka kala duwan ee DC iyo qaababka la xidhiidha dusha sare ee rGO / nZVI isku-dhafka ah ayaa laga yaabaa inay isdhexgalaan elektaroonigga waxayna u jiri karaan sida cations, zwitterions, iyo anions, molecule DC wuxuu u jiraa sida cationic (DCH3+) ee pH <3.3, zwitterionic (DCH20) 3.3 <pH <7.7 iyo anionic (DCH- ama DC2-) at PH 7.7. Р разуличкные разун разнкции д связаныенк д Связи структусти композхти компози композита могут взаимодей взаимодействовать электр электр эзаимодей Статически и могущест сущест существощест виде катиов, моновонов, молекула дкуществула диде катиона (Dhch3 +) прри р Н <3,3, цвиттер- ионный (DCH20) 3,3 <pH <7,7 iyo анионный (DCH- или DC2-) pH 7,7. Natiijo ahaan, hawlaha kala duwan ee DC iyo qaababka la xidhiidha ee dusha sare ee rGO / nZVI isku-dhafka ah waxay la falgeli karaan koronto-yaqaanno waxayna ku jiri karaan qaabka cations, zwitterions, iyo anions; molecule-ka DC wuxuu u jiraa sidii cation (DCH3+) at pH <3.3; ionic (DCH20) 3.3 <pH <7.7 iyo anionic (DCH- ama DC2-) ee pH 7.7.因此,DC 的各种功能和rGO/nZVI 、两性离子和阴离子的形式存在, DC 分子在pH < 3.3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH <7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7.7.因此, dc 的 和 和 发生静电 静电 的静电, 并 可能 相互 阳离子以 两 性 和 和和 两两,, dc 分子 分子 分子 分子 分子 在 在 在 阳离子 阳离子 3.3 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 (Dhch3 +) 形式存在,两性离子(DCH20) 3.3 < pH <7.7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7.7. Следовательно, различные функции ДК и родственных им структур на поверхности композита rGO/nZVI могут вступать в электростатические взаимодействия и существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, а молекулы ДК являются катионными (ДЦГ3+) при рН < 3,3. Sidaa daraadeed, hawlaha kala duwan ee DC iyo qaababka la xidhiidha dusha sare ee rGO / nZVI waxay geli karaan isdhexgalka korantada waxayna ku jiraan qaabka cations, zwitterions, iyo anions, halka molecules DC ay yihiin cationic (DCH3 +) ee pH <3.3. Он существует в виде цвитер-иона (DCH20) при 3,3 <pH <7,7 iyo аниона (DCH- или DC2-) pH 7,7. Waxay u jirtaa sida zwitterion (DCH20) at 3.3 <pH <7.7 iyo anion (DCH- ama DC2-) at pH 7.7.Kordhinta pH ee 3 ilaa 7, awoodda xayeysiinta iyo waxtarka ka saarista DC waxay ka korodhay 11.2 mg / g (56%) ilaa 17 mg / g (85%) (Jaantus. 6C). Si kastaba ha noqotee, markii pH ay kor u kacday 9 iyo 11, awoodda xayeysiinta iyo waxtarka ka saarista ayaa hoos u dhacday, laga bilaabo 10.6 mg / g (53%) ilaa 6 mg / g (30%), siday u kala horreeyaan. Kordhinta pH ee laga bilaabo 3 ilaa 7, DCs waxay inta badan u jireen qaabka zwitterions, taas oo ka dhigtay ku dhawaad ​​​​aan-koronto ahaan soo jiidanaynin ama lagu celinayo isku-dhafka rGO/nZVI, inta badan isdhexgalka elektrostatic. Sida pH-ku kor u kaco 8.2, dusha sare ee xayeysiiska ayaa si xun loo soo oogay, sidaas awgeed awoodda xayeysiinta ayaa hoos u dhacday oo hoos u dhacday sababtoo ah dib-u-celinta elektrostatic ee u dhaxaysa doxycycline si xun loo soo oogay iyo dusha sare ee adsorbent. Isbeddelkani wuxuu soo jeedinayaa in xayeysiisyada DC ee isku-dhafka rGO/nZVI ay aad ugu tiirsan yihiin pH, natiijadu waxay sidoo kale tilmaamaysaa in isku-dhafka rGO/nZVI ay ku habboon yihiin xayeysiisyada hoos yimaada xaaladaha acidic iyo dhexdhexaadka ah.
Saamaynta heerkulku ku leeyahay soo saarista dareeraha aqueous ee DC waxaa lagu sameeyay (25-55°C). Jaantuska 7A wuxuu muujinayaa saamaynta kororka heerkulka ee hufnaanta ka saarista antibiyootiga DC ee rGO / nZVI, way caddahay in awoodda saarista iyo awoodda xayeysiinta ay ka korodhay 83.44% iyo 13.9 mg / g ilaa 47% iyo 7.83 mg / g. , siday u kala horreeyaan. Hoos u dhacan weyn waxaa laga yaabaa inay sabab u tahay kororka tamarta kulaylka ee ions DC, taasoo keenta desorption47.
Saamaynta Heerkulka Ku Saabsan Waxtarka Bixinta iyo Awoodda Adsorption ee CD-ga ee rGO/nZVI Composites (A) [Co = 50 mg L-1, pH = 7, Dose = 0.05 g], Qiyaasta Adsorbent ee Hufnaanta Saaridda iyo Ka-saarista Waxtarka CD-ga Saamaynta Isku-duubnida ugu horreysa ee awoodda xayeysiinta iyo hufnaanta ka saarista DC ee isku-dhafka rGO/nSVI (B) [Co = 50 mg L-1, pH = 7, T = 25 ° C] (C, D) [Co = 25-100 mg L-1, pH = 7, T = 25 °C, qiyaasta = 0.05 g.
Saamaynta kordhinta qiyaasta isku-dhafka adsorbent rGO / nZVI laga bilaabo 0.01 g ilaa 0.07 g oo ku saabsan waxtarka saarista iyo awoodda xajinta ayaa lagu muujiyay sawirka. 7B. Kordhinta qiyaasta daawada adsorbent waxay keentay hoos u dhac ku yimid awoodda xayeysiinta ee 33.43 mg / g ilaa 6.74 mg / g. Si kastaba ha ahaatee, korodhka qiyaasta adsorbent laga bilaabo 0.01 g ilaa 0.07 g, waxtarka saarista ayaa kor u kaca 66.8% ilaa 96%, taas oo, sidaas awgeed, laga yaabo inay la xiriirto kororka tirada xarumaha firfircoon ee dusha nanocomposite.
Saamaynta feejignaanta bilowga ah ee awoodda xayeysiinta iyo hufnaanta ka saarista [25-100 mg L-1, 25 ° C, pH 7, dose 0.05 g] ayaa la darsay. Marka fiirsashada bilowga ah laga kordhiyey 25 mg L-1 ilaa 100 mg L-1, boqolkiiba ka saarista isku-dhafka rGO/nZVI wuxuu hoos uga dhacay 94.6% ilaa 65% (Jaantus. 7C), malaha sababtoo ah maqnaanshaha firfircoonida la rabo goobaha. . Waxay soo saartaa xaddi badan oo DC49 ah. Dhanka kale, markii diiradda hore ay korodhay, awoodda xayeysiinta ayaa sidoo kale kor u kacday 9.4 mg / g ilaa 30 mg / g ilaa dheellitirka la gaaray (Jaantus. 7D). Dareen-celintan lama huraanka ah waxaa sabab u ah kororka xoogga wadista oo leh diiradda hore ee DC oo ka weyn iska caabbinta wareejinta ballaaran ee DC ion si loo gaaro dusha 50 ee isku-dhafka rGO/nZVI.
Waqtiga xidhiidhka iyo daraasadaha dhaqdhaqaaqa waxay ujeedadoodu tahay inay fahmaan wakhtiga dheellitirka ee adsorption. Marka hore, cadadka DC ee la xayaysiiyay 40-kii daqiiqo ee ugu horeeyay wakhtiga xidhiidhka waxa ay ahayd ku dhawaad ​​kala bar wadarta cadadka la xayaysiiyay wakhtiga oo dhan (100 daqiiqo). Halka molecules-yada DC ee xalka ku jira ay isku dhacaan taas oo keentay in ay si degdeg ah ugu guuraan dusha sare ee rGO/nZVI taas oo keentay xayeysiis weyn. Daqiiqadii 40 ka dib, xayeysiinta DC waxay u korodhay si tartiib tartiib ah oo tartiib tartiib ah ilaa dheellitirka la gaaray 60 min ka dib (Jaantus. 7D). Maadaama qadar macquul ah la isku dhejiyay 40 ka daqiiqo ee ugu horeeya, waxaa yaraan doona isku dhacyada molecules DC iyo goobo yar oo firfircoon ayaa diyaar u noqon doona molecules-ka aan la daboolin. Sidaa darteed, heerka adsorption waa la dhimi karaa51.
Si aad si fiican u fahamto kinetics-ka xayeysiinta, qaababka xarriiqda ee nidaamka hore ee been abuurka ah (Jaantus. 8A), nidaamka labaad ee been abuurka ah (Jaantus. 8B), iyo Elovich (Jaantus. 8C) moodooyinka kinetic ayaa la isticmaalay. Marka la eego cabbirrada laga helay daraasadaha kinetic (Shaxda S1), waxay caddaynaysaa in qaabka pseudosecond uu yahay qaabka ugu fiican ee lagu qeexayo kinetics adsorption, halkaas oo qiimaha R2 la dhigay ka sarreeya labada nooc ee kale. Waxa kale oo jira isku ekaanshaha u dhexeeya awoodaha xayeysiinta ee la xisaabiyay (qe, cal). Nidaamka labaad ee been-abuurka ah iyo qiyamka tijaabada ah (qe, exp.) ayaa caddayn dheeraad ah u ah in nidaamka-labaad ee been-abuurka ahi uu ka fiican yahay moodooyinka kale. Sida ku cad Shaxda 1, qiyamka α (heerka adsorption bilowga ah) iyo β (desorption joogto ah) waxay xaqiijinayaan in heerka xayeysiinta uu ka sarreeyo heerka desorption, taas oo muujinaysa in DC ay u egtahay in ay si hufan u dhejiso rGO / nZVI52 isku dhafan. .
Xayeysiiska tooska ah ee kinetic-ka ee nidaamka labaad (A), nidaamka koowaad ee been abuurka ah (B) iyo Elovich (C) [Co = 25-100 mg l-1, pH = 7, T = 25 °C, qiyaasta = 0.05 g ].
Cilmi-baarista isotherms-ka adsorption waxay caawisaa si loo go'aamiyo awoodda xayeysiinta ee adsorbent (RGO/nRVI composite) ee kala duwanaansho adsorbate (DC) iyo heerkulka nidaamka. Awoodda xayeysiinta ugu badan ayaa la xisaabiyay iyadoo la adeegsanayo isotherm Langmuir, taas oo muujisay in xayeysiisku uu ahaa mid isku mid ah oo ay ku jiraan samaynta monolayer adsorbate oo ku yaal dusha sare ee adsorbent iyada oo aan isdhexgalka dhexdooda53. Laba nooc oo kale oo isotherm-ka ah oo si weyn loo isticmaalo waa noocyada Freundlich iyo Temkin. Inkasta oo nooca Freundlich aan loo isticmaalin xisaabinta awoodda xayeysiinta, waxay ka caawisaa in la fahmo habka xayeysiiska kala duwan iyo in boosaska ka bannaan xayeysiiska ay leeyihiin tamar kala duwan, halka qaabka Temkin uu ka caawiyo fahamka sifooyinka jireed iyo kiimikaad ee adsorption54.
Jaantusyada 9A-C waxay muujinayaan khadadka laynka moodooyinka Langmuir, Freindlich, iyo Temkin, siday u kala horreeyaan. Qiimaha R2 ee laga soo xisaabiyay Freundlich (Sawir 9A) iyo Langmuir (Jaantus 9B) oo lagu soo bandhigay shaxda 2 ayaa muujinaya in xayeysiinta DC ee isku-dhafka rGO / nZVI ay raacdo Freundlich (0.996) iyo Langmuir (0.988) isotherm moodooyinka iyo Temkin (0.985). Awoodda adsorption-ka ugu badan (qmax), ee la xisaabiyay iyadoo la isticmaalayo qaabka Langmuir isotherm, wuxuu ahaa 31.61 mg g-1. Intaa waxaa dheer, qiimaha la xisaabiyay ee qodobka kala soocida cabbir la'aanta (RL) waa inta u dhaxaysa 0 iyo 1 (0.097), taas oo muujinaysa habka xayeysiinta ee wanaagsan. Haddii kale, Freundlich joogto ah ee la xisaabiyay (n = 2.756) waxay muujinaysaa doorbidida habka nuugista. Marka loo eego qaabka toosan ee Temkin isotherm (Jaantus. 9C), xayeysiinta DC ee isku dhafka rGO/nZVI waa habka xayeysiinta jirka, maadaama b uu yahay ˂ 82 kJ mol-1 (0.408)55. Inkasta oo xayeysiinta jireed ay inta badan dhexdhexaadiyaan xoogagga daciifka ah ee van der Waals, xayeysiinta tooska ah ee hadda jirta ee rGO / nZVI waxay u baahan tahay tamar yar oo xayeysiis ah [56, 57].
Freundlich (A), Langmuir (B), iyo Temkin (C) isotherms adsorption toosan [Co = 25-100 mg L-1, pH = 7, T = 25 °C, qiyaasta = 0.05 g]. Shirqoolkii isle'egta van't Hoff ee DC xayeysiinta by rGO/nZVI ka kooban (D) [Co = 25-100 mg l-1, pH = 7, T = 25-55 °C iyo qiyaasta = 0.05 g].
Si loo qiimeeyo saameynta isbeddelka heerkulka falcelinta ee ka saarista DC ee ka kooban rGO / nZVI, cabbirada heerkulbeegga sida isbeddelka entropy (ΔS), isbeddelka enthalpy (ΔH), iyo isbeddelka tamarta bilaashka ah (ΔG) ayaa laga xisaabiyay isla'egyada. 3 iyo 458.
halka \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) - thermodynamic equilibrium joogto ah, Ce iyo CAe - rGO in xal, siday u kala horreeyaan /nZVI DC-ururinta ee dheellitirka dusha sare. R iyo RT waa heerkulka joogtada ah iyo heerkulka adsorption, siday u kala horreeyaan. Shirqoolka ln Ke ee ka dhanka ah 1/T waxa uu siinayaa xariiq toosan (Jaantus. 9D) kaas oo ∆S iyo ∆H lagu go'aamin karo.
Qiimaha xun ee ΔH wuxuu muujinayaa in geeddi-socodku yahay mid ka baxsan. Dhanka kale, qiimaha ΔH wuxuu ku dhex jiraa habka xayeysiinta jirka. Qiimayaasha ΔG ee taban ee shaxda 3 waxay muujinayaan in xayaysiintu ay suurtogal tahay oo iskeed u dhacday. Qiimaha taban ee ΔS waxay muujinayaan dalabka sare ee molecules adsorbent ee dareeraha dareeraha ah (Shaxda 3).
Shaxda 4 waxay isbarbar dhigaysaa isku-dhafka rGO/nZVI iyo xayeysiisyada kale ee lagu soo sheegay daraasadihii hore. Way caddahay in isku-dhafka VGO/nCVI uu leeyahay awood adsorption sare leh waxaana laga yaabaa inuu yahay shay rajo leh oo ka saarida antibiyootiga DC biyaha. Intaa waxaa dheer, xayeysiinta isku-dhafka rGO/nZVI waa nidaam degdeg ah oo leh waqti isku dheelitiran oo ah 60 min. Tilmaamaha xayeysiiska ee ugu fiican ee isku-dhafka rGO/nZVI waxaa lagu sharxi karaa saameynta isku-dhafka ah ee rGO iyo nZVI.
Jaantusyada 10A, B waxay muujinayaan habka macquulka ah ee ka saarista antibiyootiga DC ee dhismayaasha rGO/nZVI iyo nZVI. Marka loo eego natiijooyinka tijaabooyinka saamaynta pH ee hufnaanta xayeysiinta DC, iyada oo korodhka pH laga bilaabo 3 ilaa 7, xayeysiinta DC ee isku dhafka rGO / nZVI laguma xakameynin isdhexgalka elektrostatic, tan iyo markii ay u dhaqantay sida zwitterion; sidaas darteed, isbeddelka qiimaha pH ma saameynin habka xayeysiinta. Ka dib, habka xayeysiinta waxaa lagu xakameyn karaa isdhexgalka aan elektrostatic ahayn sida isku-xidhka hydrogen, saamaynta hydrophobic, iyo π-π isdhexgalka isdhexgalka ee u dhexeeya rGO/nZVI composite iyo DC66. Waxaa si fiican loo og yahay in habka adsorbates udugga ee dusha sare ee garaafka lakabka ah lagu sharraxay π–π isdhexgalka isdhexgalka oo ah xoogga ugu weyn ee wadista. Isku-darku waa walxo lakabyo ah oo la mid ah graphene oo leh ugu badnaan nuugista 233 nm sababtoo ah kala-guurka π-π*. Iyada oo ku saleysan joogitaanka afar siddo oo caraf udgoon oo ku jira qaab dhismeedka molecular ee adsorbate DC, waxaan ku qiyaasnay ​​in uu jiro hab isdhexgalka π-π-ku-dhufashada u dhexeeya carafka DC (π-electron acceptor) iyo gobolka qani ku ah π-electrons dusha RGO. /nZVI ka kooban. Intaa waxaa dheer, sida ku cad berdaha. 10B, daraasaadka FTIR ayaa la sameeyay si loo barto isdhexgalka molecular ee isku-dhafka rGO / nZVI ee DC, iyo FTIR spectra ee rGO / nZVI ka dib xayeysiiska DC ayaa lagu muujiyay Jaantus 10B. 10b. Meesha ugu sarreysa ayaa lagu arkay 2111 cm-1, taas oo u dhiganta gariir qaabdhismeedka C = C bond, taas oo muujinaysa joogitaanka kooxaha u dhigma organic functional on dusha 67 rGO / nZVI. Meelaha ugu sarreeya ee kale waxay ka wareegaan 1561 ilaa 1548 cm-1 iyo min 1399 ilaa 1360 cm-1, taas oo sidoo kale xaqiijinaysa in isdhexgalka π-π uu door muhiim ah ka ciyaaro xayeysiinta graphene iyo organic pollutants68,69. Ka dib xayeysiinta DC, xoojinta kooxaha qaar ka mid ah oksijiinta, sida OH, waxay hoos u dhacday 3270 cm-1, taas oo soo jeedinaysa in isku xidhka hydrogen uu yahay mid ka mid ah hababka xayeysiinta. Markaa, iyadoo lagu saleynayo natiijooyinka, xayeysiinta DC ee isku-dhafka rGO/nZVI waxay ku dhacdaa inta badan iyadoo ay ugu wacan tahay isdhexgalka π-π iyo isdhexgalka H-bonds.
Habka macquulka ah ee daawada antibiyootiga DC ee rGO/nZVI iyo nZVI complexes (A). FTIR adsorption spectra ee DC ee rGO/nZVI iyo nZVI (B).
Xoojinta xargaha nuugista ee nZVI ee 3244, 1615, 1546, iyo 1011 cm-1 ayaa kordhay ka dib markii DC adsorption on nZVI (Jaantus. 10B) marka la barbar dhigo nZVI, taas oo ah in ay la xiriirto isdhexgalka kooxaha suurtogalka ah ee shaqayn kara ee karboksylic acid. Kooxaha DC. Si kastaba ha ahaatee, boqolkiiba this hoose ee gudbinta ee dhammaan kooxaha la arkay ma muujinayso wax isbeddel ah oo ku yimid waxtarka xayeysiiska ee phytosynthetic adsorbent (nZVI) marka la barbardhigo nZVI ka hor habka xayeysiinta. Marka loo eego qaar ka mid ah cilmi-baarista ka saarista DC ee nZVI71, marka nZVI ay la falgasho H2O, elektarooniga ayaa la sii daayaa ka dibna H + ayaa loo isticmaalaa si loo soo saaro hydrogen firfircoon oo aad loo dhimi karo. Ugu dambeyntii, xeryahooda cationic qaarkood waxay aqbalaan electrons-ka hydrogen-ka firfircoon, taasoo keentay -C=N iyo -C=C-, taas oo loo aaneynayo kala goynta giraanta benzene.


Waqtiga boostada: Nov-14-2022